釕和銅均相催化劑光解水產氧性能的研究.pdf

1、模擬光合作用體系，利用太陽能分解水，將太陽能轉化為化學能，在產氧的同時產生對環(huán)境友好的、可再生的清潔能源氫氣是解決全球變暖、環(huán)境污染問題的理想途徑。在熱力學上，水氧化反應較質子還原反應相對難以進行，被認為是制約整個水分解的關鍵步驟，因此開發(fā)高效的水氧化催化劑就尤為重要。另外，為了實現太陽能到化學能的轉變，一個有效的途徑是將催化劑和光陽極相耦合，制備高效光電化學電池(PEC)。
　　本文以[Ru(bpy)3]Cl2(bpy=2，2'

2、-聯(lián)吡啶)為光敏劑，Na2S2O8為電子受體，單核釕[Ru(bda)(4-pic)2]（H2bda=2，2'-聯(lián)吡啶-6，6'-二羧酸，pic=對甲基吡啶）及橋聯(lián)雙核釕配合物為催化劑，考察三組分體系在可見光（γ＞400nm）下光催化水氧化產氧的性能，同時考察了溶劑對釕分子催化劑光催化產氧性能和產氧機理的影響。研究發(fā)現，乙腈含量逐漸增加時，單、雙核釕催化劑的光催化水氧化性能得到提升，產氧TON值分別由19提高到204，由57提高到215;

3、在乙腈含量低于40％時，雙核釕分子催化劑26相對于其單體9，顯示出了更好的光催化催化效果，其催化產氧量為催化劑9的3倍;而在乙腈含量高于40％時，雙核釕分子催化劑26的光催化性能與其單體9大致相當。
　　為實現均相催化劑在光陽極的負載，我們通過Nafion膜將催化劑(Ni(CH3COO)2、Cu(NO3)2、Cu配合物28）負載到具有可見光響應的無機半導體納米材料釩酸鉍表面，構成復合光陽極，組裝成光電化學電池，該復合光陽極表現出良