樺甸油頁巖中砷、鉛的賦存狀態(tài)及其熱解遷移行為研究.pdf

1、吉林樺甸是我國主要的油頁巖資源產(chǎn)地。隨著近年來油頁巖開發(fā)利用的不斷升溫，其中含有的多種有害微量元素會排放到環(huán)境中造成危害。研究表明，化石燃料的開發(fā)是潛在有害微量元素的主要污染源，因此，應(yīng)重視在油頁巖開發(fā)利用過程中有害微量元素的排放。
　　本文選擇樺甸油頁巖樣品，考察其中有害微量元素As、Pb的賦存狀態(tài)(物理和化學(xué))、不同熱解條件(熱解終溫、加熱速率和停留時間)遷移特性，熱解中礦物質(zhì)及孔隙結(jié)構(gòu)變化等進(jìn)行研究，重點(diǎn)研究了兩種元素在所選

2、樣品中的賦存狀態(tài)和不同熱解條件下遷移行為。研究表明：
　　(1)樺甸油頁巖中Pb元素含量與中國油頁巖和煤中均值相當(dāng)，As元素含量高于一般含量范圍。用不同的衡量富集程度的評價指標(biāo)來看，As元素略有富集，Pb元素含量正常。
　　(2)樺甸油頁巖中元素As、Pb有多種賦存形式。As元素與硫元素親和性強(qiáng)，部分存在于黃鐵礦中，也存在于有機(jī)硫中；Pb元素主要與黃鐵礦共存，在礦物質(zhì)中賦存。從化學(xué)角度來看，殘?jiān)鼞B(tài)是As元素最主要的賦存形態(tài)，

3、還有部分以硫化物結(jié)合態(tài)和有機(jī)態(tài)存在。Pb元素的殘?jiān)鼞B(tài)和硫化物結(jié)合態(tài)含量相加超過90％，主要以礦物質(zhì)形式賦存。從不同方面研究兩元素賦存狀態(tài)結(jié)果相似。
　　(3)由于元素本身性質(zhì)的不同，導(dǎo)致在相同熱解條件下兩元素有著不同的反應(yīng)，熱解條件的改變對元素遷移行為影響有所差異。As元素隨熱解溫度、停留時間增加而遷移增多，而Pb元素遷移率在一定范圍波動變化，不同加熱速率下兩元素遷移趨勢完全相反。試驗(yàn)中遷移出的Pb隨著氣態(tài)產(chǎn)物揮發(fā)，而As元素除了

4、殘留在半焦和揮發(fā)到氣相中，在熱解水和頁巖油中也有分布。
　　(4)殘?jiān)鼞B(tài)是兩元素遷移的主要來源，但遷移過程受熱解條件的影響有所差異。硫化物結(jié)合態(tài)As隨著溫度的升高、停留時間的增長遷移增加，不同熱解條件下不同程度地生成有機(jī)結(jié)合態(tài)As。除了殘?jiān)鼞B(tài)，Pb元素的其他賦存形態(tài)比重在不同熱解條件下沒有明顯的差異變化，但是中等加熱速率會形成更多硫化物結(jié)合態(tài)Pb。
　　本文可對樺甸油頁巖開發(fā)利用過程中有害微量元素As、Pb的排放和控制提供指