鈀基陽極氧化改性鋁片催化劑的制備及甲苯催化燃燒性能研究.pdf

1、揮發(fā)性有機化合物（volatile organic compounds，VOCs）是指沸點范圍在50～100℃到240～260℃之間的化合物，也是一重要的大氣污染物，對生態(tài)環(huán)境和人類健康有嚴重危害。催化燃燒凈化法是處理VOCs的最有效方法之一。該方法具有燃燒效率高，低溫起燃性好，不會產生二次污染，燃燒不受有機污染物濃度限制等優(yōu)點，在處理VOCs的凈化處理中具有明顯優(yōu)勢。
　　 催化燃燒法是處理VOCs最為直接、經濟、效率高，適用

2、范圍廣，其中心是催化劑的研究開發(fā)，因此制備具有低溫活性高，穩(wěn)定性好的催化劑是目前催化燃燒法處理VOCs的關鍵。
　　 本論文主要以鋁絲網為基體，采用陽極氧化法制備涂層，再用化學鍍技術在具有氧化鋁涂層的鋁絲網上負載貴金屬Pd制備整體式催化劑，并以甲苯催化燃燒凈化作為探針反應，考察其催化燃燒性能，主要研究內容及結果如下:
　　 首先，催化劑載體涂層的制備。金屬載體與傳統(tǒng)的陶瓷載體相比，幾何比面積更大，有利于催化活性物質的吸附

3、，并減少排氣阻力;熱傳導系數更高，可以迅速傳熱，從而避免載體局部過熱的結構熱損壞;比熱更低，可以縮短達到催化反應溫度的時間，快速點火。金屬載體成為了一種極具發(fā)展?jié)摿Φ奈矚鈨艋呋瘎┹d體形式。然而，金屬載體存在抗高溫氧化性較差、載體材料的成形工藝復雜、載體材料與涂層的結合力較差等缺陷，尤其是涂層負載困難和使用過程中的涂層剝落問題，是金屬載體至今未能得以大規(guī)模利用的主要因素之一。本文采用陽極氧化技術，使金屬鋁絲網表面生成一層高度有序的多孔型

4、膜，重點考察，陽極氧化時間、電流密度和反應溫度對多孔膜形成的影響，通過對比表面積、XRD、SEM等表征分析。結果表明金屬鋁絲網基體上陽極氧化改性的最優(yōu)工藝條件為反應溫度25℃、電流密度1.5A/dm2和反應時間120min，生成的陽極氧化膜最有規(guī)律;與傳統(tǒng)涂層制備方法相比，陽極氧化法涂層制備具有涂覆率高、脫落率低、涂層牢固度更好，涂布更均勻、所得基底比表面積更高的優(yōu)點。
　　 然后，選用Pd為活性組分，采用化學鍍技術制備Pd/A

5、l2O3/Al絲網整體是催化劑，并優(yōu)化了催化劑的制備工藝，以甲苯為反應氣體考察了催化劑的催化性能。實驗結果表明:經過陽極氧化的鋁絲網，0.4wt％Pd/Al2O3/Al絲網催化劑作用下，甲苯190℃就完全催化轉化，和直接化學鍍的催化劑載體相比，陽極氧化改性后的金屬鋁片基體是一種性質優(yōu)良、發(fā)展前景良好的功能性材料，與此同時得出，化學鍍溫度為60℃，鍍液濃度為0.2g/L，催化劑最佳焙燒溫度為600℃。相應表征也表明，隨著溫度升高，高分散P

6、dO和結晶型PdO作為主要活性組分，在溫度600℃～700℃時，PdO大量聚集燒結，導致催化劑失活。從催化性能和經濟因素考慮，0.4wt％的Pd/Al2O3/Al整體是催化劑性價比高，此時催化劑起燃溫度T10和完全燃燒溫度T99分別為165℃和190℃。
　　 最后，對催化劑的性能、結構和表征進行了分析。0.4wt％Pd/Al2O3/Al絲網催化劑在甲苯進樣氣體濃度為1～8g·m-3，空速在5000～20000h-1范圍內均能表

7、現良好的催化性能，140h壽命實驗中催化劑活性基本保持不變。從熱沖擊、牢固度、XRD、UV漫反射、H2-TPR和O2-TPD等分析結果也表明:催化劑依賴于Pd-PdO協(xié)同作用完成催化燃燒反應，在金屬Pd和PdO相界面吸附氧變?yōu)榫Ц裱跛俾势胶?，催化劑活性達到穩(wěn)定;化學鍍法制備Pd/Al2O3/Al絲網整體是催化劑活性組分在基體上負載牢固，而且在負載量較低時，PdO以小顆粒單層均勻分布，但負載量大于0.60wt％時，PdO在載體上面開始團聚