利用天頂散射光-DOAS方法測(cè)量大氣痕量氣體研究.pdf

1、天項(xiàng)散射光-DOAS技術(shù)是一種無(wú)需采樣、實(shí)時(shí)連續(xù)的測(cè)量方法,它根據(jù)痕量氣體對(duì)太陽(yáng)輻射的特征吸收,通過(guò)測(cè)量到達(dá)地面的太陽(yáng)天頂散射光來(lái)反演大氣平流層、對(duì)流層中痕量氣體的柱密度,便于人們對(duì)區(qū)域大氣污染進(jìn)行遙感測(cè)量。上世紀(jì)80年代以來(lái),南極平流層臭氧空洞的發(fā)現(xiàn)和大城市光化學(xué)煙霧污染的日益加劇,使得大氣痕量氣體和區(qū)域環(huán)境污染問(wèn)題成為大氣環(huán)境研究的熱點(diǎn)之一。本論文以天頂散射光-DOAS技術(shù)為主要研究對(duì)象,通過(guò)為期一年的觀測(cè)實(shí)驗(yàn)對(duì)上海大氣O3和對(duì)流層

2、N02垂直柱密度進(jìn)行測(cè)量,并研究其季節(jié)變化規(guī)律。詳細(xì)介紹了天頂散射光-DOAS技術(shù)的原理以及O2、NO2柱總量反演方法。采用全新的方法推導(dǎo)對(duì)流層N02垂直柱密度,并與SCIAMACHY觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行初步的對(duì)比。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:
　　 對(duì)天頂散射光-DOAS技術(shù)的原理、光譜處理和數(shù)據(jù)分析方法進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,指出系統(tǒng)噪聲的去除、波長(zhǎng)校準(zhǔn)、分子吸收截面選擇和處理、大氣Ring效應(yīng)計(jì)算和空氣質(zhì)量因子模擬都是影響測(cè)量結(jié)果準(zhǔn)確性的重

3、要因素,并針對(duì)每項(xiàng)因素分別提出優(yōu)化處理方法。
　　 從2006年12月開(kāi)始,利用天頂散射光-DOAS方法對(duì)上海(31.3°N,121.5°E)大氣O3柱總量進(jìn)行了為期一年的測(cè)量。通過(guò)前期實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)并證明O4對(duì)可見(jiàn)光波段太陽(yáng)輻射的吸收對(duì)于光譜擬合結(jié)果的影響。系統(tǒng)介紹了O3柱密度的反演方法,利用改進(jìn)的RCD確定方法求出大氣O3垂直柱總量,實(shí)驗(yàn)誤差在6％-7％左右。數(shù)據(jù)分析表明:2007年上海上空O3柱總量高值出現(xiàn)在4月至6月,低值出現(xiàn)

4、在10月至1月,月均值的變化幅度約為50DU。將地基O3柱總量觀測(cè)結(jié)果與美國(guó)TOMSO3觀測(cè)資料進(jìn)行對(duì)比,二者的變化趨勢(shì)基本一致,相關(guān)系數(shù)為0.81,TOMSO3柱總量普遍高于地基觀測(cè)值。
　　 將地基主動(dòng)長(zhǎng)程DOAS觀測(cè)和天頂散射光-DOAS觀測(cè)相結(jié)合,采用全新的方法從天頂散射光-DOAS觀測(cè)中推導(dǎo)大氣對(duì)流層NO2垂直柱密度VCDtropo_zenith'同時(shí)將由主動(dòng)DOAS測(cè)量的近地面N02濃度轉(zhuǎn)化為對(duì)流層垂直柱密度VCDt

5、ropo_surface°通過(guò)為期一年的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)獲得102天晴朗天氣狀況下NO2VCDtropo_zenith'實(shí)驗(yàn)誤差小于20％(SZA<85°時(shí))。數(shù)據(jù)分析表明:實(shí)驗(yàn)地點(diǎn)上空對(duì)流層NO2垂直柱密度呈現(xiàn)較為明顯的季節(jié)變化和周變化規(guī)律,冬季高于夏季,星期日低于工作日。通過(guò)VCDtropo_surface和VCDtropo_zenith小時(shí)均值的對(duì)比證明對(duì)流層N02垂直廓線(xiàn)的設(shè)置,特別是混合層高度設(shè)置對(duì)VCDtropo_surface計(jì)算