高分子水凝膠若干力學問題研究.pdf

1、水凝膠是由三維高分子網(wǎng)絡及填充在網(wǎng)絡之間的水分子組成的混合彈性物。在一定條件下，這類材料可以吸收或釋放大量的水分子，并伴隨劇烈的形貌轉(zhuǎn)換。由于這類材料具有活躍的化學和力學性質(zhì)，在眾多的工程領域獲得廣泛應用，包括仿生作動、組織工程、生物醫(yī)藥等。
　　在水凝膠器件的設計過程中，力學問題是其中的核心問題之一，對水凝膠材料的成功應用起到至關重要的作用。其中，最常見的力學問題是對水凝膠溶脹行為的數(shù)值分析。水凝膠的溶脹是一個耦合了有限變形及流

2、體擴散的過程，其變形響應受到眾多因素影響，如溫度、光照、pH、濕度等。因此，發(fā)展能夠準確模擬水凝膠有限變形和流體擴散耦合行為的理論和算法，對功能器件的設計具有重要的意義。其次，近年來出現(xiàn)了多種新型特性的水凝膠，以應用到特定的工程領域。例如，相對于傳統(tǒng)的軟和脆的單網(wǎng)絡水凝膠，新型的雙網(wǎng)絡水凝膠在硬度、強度和韌性上均取得了較大提升，并有望應用到可承載的功能性組織的制備，包括軟骨、肌腱等。另外，通過特定實驗技術，可設計水凝膠的微結(jié)構(gòu)，制備出具

3、有各向異性性質(zhì)的水凝膠。相對傳統(tǒng)的各向同性水凝膠，這類水凝膠可以反映生物軟組織各向異性的性質(zhì)，從而為仿生軟材料的制備提供可能?；谝陨媳尘埃疚尼槍λz的若干力學問題開展了如下工作。
　　第一，發(fā)展了一種弱耦合的理論和數(shù)值求解框架，模擬水凝膠非均勻的穩(wěn)態(tài)溶脹行為。在變形梯度張量的乘法分解的框架下，導出了本構(gòu)方程和切線本構(gòu)模量的一般形式。在線性化的有限元方程中，包含一項新的等效體積力，以驅(qū)動材料的溶脹變形。自由能函數(shù)分解為體積變形

4、和等容變形的貢獻，有利于在構(gòu)造單元列式時單獨處理不可壓縮條件。設計了一種交錯迭代算法，依次求解力學場和化學場平衡方程，直至兩個場的方程最終同時達到平衡。數(shù)值算例中，采用耦合了Flory-Huggins模型和非Gauss統(tǒng)計力學模型的自由能函數(shù)，導出了相應的本構(gòu)方程及一致性切線本構(gòu)模量?；谒l(fā)展的有限元框架，開發(fā)了若干種包含位移自由度和壓強自由度的混合單元，包括兩種二維單元及一種三維單元。模擬了二維和三維凝膠塊的自由溶脹、飽和凝膠塊的均

5、勻擠壓以及受約束的單層和多層凝膠圓管的溶脹。各個算例中，數(shù)值結(jié)果和半解析結(jié)果均吻合良好，證明了算法的正確性和有效性。此外，所發(fā)展的算法對更一般的溶脹問題的分析也表現(xiàn)出良好的性能，如凝膠材料表面失穩(wěn)、凝膠復合梁和復合薄膜的溶脹行為等。
　　第二，發(fā)展了模擬水凝膠溶脹的強耦合分析理論和算法，并應用至水凝膠的瞬態(tài)溶脹問題分析。基于一種新的處理力學場和擴散場的運動學約束的思路，導出了一套統(tǒng)一的能夠同時描述力學變形和化學溶脹的本構(gòu)方程。同時

6、，對流體擴散平衡方程進行了改進，將溶脹過程中材料體積變化率與液體擴散過程直接聯(lián)系起來?；诟倪M的理論框架，發(fā)展了相應的模擬水凝膠瞬態(tài)溶脹的有限元列式。由于運動學關系在有限元計算過程中提前滿足，溶液濃度可以根據(jù)收斂的有限元分析結(jié)果直接計算。此外，在新的框架下，避免了采用Lagrange乘子法引入運動學約束，從而在構(gòu)造相應的多場耦合單元時，避免了使用一些特殊技術來保證算法的穩(wěn)定性，比如滿足Ladyzenskaj a-Babu(s)ka-Br

7、ezzi(LBB)條件的插值模式或者基于F-bar技術的單元。提出了一種新的對流邊界條件，能夠更穩(wěn)定有效地模擬實際溶脹過程。構(gòu)造了若干二維和三維多場耦合單元，并模擬了多種邊界條件、幾何形式及材料分布的凝膠瞬態(tài)溶脹問題，驗證了算法的精度、收斂性和穩(wěn)定性。
　　第三，基于強耦合理論中統(tǒng)一的本構(gòu)方程，討論了各向異性水凝膠本構(gòu)方程的一般形式，可同時描述其穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)溶脹行為。給出了含有一族纖維和兩族纖維增強的各向異性水凝膠的本構(gòu)方程的一般形

8、式，詳細討論了各向異性水凝膠自由溶脹情形方程的簡化形式及解的性質(zhì)。研究了不同構(gòu)型的各向異性水凝膠的溶脹行為，包括一族纖維、正交和非正交兩族纖維增強的凝膠塊和兩族纖維增強的凝膠圓管，定量討論了增強纖維的性質(zhì)對溶脹伸長率及變形后纖維構(gòu)型的影響。研究發(fā)現(xiàn)，即使對于簡單構(gòu)型的自由溶脹，各向異性水凝膠仍表現(xiàn)出豐富的力學行為，如凝膠塊中出現(xiàn)的選擇性的膨脹-收縮現(xiàn)象以及凝膠圓管中出現(xiàn)的反常殘余應力。此外，通過與實驗中橫觀各向同性水凝膠的溶脹行為的對比

9、，證實了所發(fā)展的本構(gòu)方程的準確性和有效性。
　　最后，在連續(xù)介質(zhì)力學框架下，發(fā)展了一種基于細觀力學的本構(gòu)模型，以描述雙網(wǎng)絡水凝膠的非彈性和溶脹行為，包括應力軟化、頸縮失穩(wěn)、硬化以及變形引起的各向異性損傷。應變能函數(shù)分解為第一層緊而脆的網(wǎng)絡和第二層軟而松的網(wǎng)絡的獨立貢獻，每一層網(wǎng)絡的應變能由分布在單位球面上的一維高分子鏈的應變能積分得到。單個高分子鏈的應變能函數(shù)采用非Gauss統(tǒng)計力學模型，其等效剪切模量和極限伸長量隨著相應材料點的