密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)方法對Co基Heusler合金磁電阻結界面特征及電子自旋極化輸運的研究.pdf

1、基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理計算因其自身優(yōu)勢和特點，在原子分子尺度理論模擬中具有較高的可靠性和運行效率并能保持良好的精度，成為理論工作者研究微觀粒子運動規(guī)律及預測宏觀物理性質的有力工具。借助這個數(shù)學工具不僅能夠有效降低研究成本，還有助于理解原子分子水平上的某些微觀機理。由于描述電子傳播行為的非平衡格林函數(shù)(NEGF)能夠將電子散射與傳播有機聯(lián)系起來，且在不求解波函數(shù)的情況下可直接計算體系的輸運性質，因此NEGF方法成為處理非平

2、衡條件下電子散射及輸運問題的常用手段。結合DFT與NEGF這兩大數(shù)學工具可對物理學上的巨磁電阻現(xiàn)象開展相應理論研究。
　　利用電子自旋屬性的新型自旋電子學器件，例如各種巨磁電阻/隧穿磁電阻傳感器、巨磁電阻隔離器、巨磁電阻/隧穿磁電阻硬盤讀出磁頭、磁電阻隨機存儲器以及自旋晶體管等，與僅利用了電子的電荷屬性的傳統(tǒng)微電子學器件相比，因能耗更低、存儲能力更強而備受關注。作為半金屬材料家族中的重要成員，Co基Heusler合金因具有高自旋極

3、化率、高居里溫度等特點而被視為具有潛力的磁電阻結電極材料。然而，在實際中Co基Heusler合金磁電阻結器件表現(xiàn)出來的性能并不太理想。為弄清實測值與理論期望存在較大差距的原因，借助上面所提到的兩大數(shù)學工具(即DFT和NEGF方法)，開展了對典型的Co基Heusler合金磁電阻結異質界面特征及自旋極化輸運的基礎研究，力圖從理論上探究問題根源所在，并為發(fā)展高性能磁電阻結材料提供可靠的解決方案。具體來說，本文的主要內容安排為以下幾個部分：

4、r>　　一、作為磁電阻重要組成部分之一的電極材料，應當具備結構穩(wěn)定性和熱動力學穩(wěn)定性等基本特征。尤其是當其處于較高退火溫度的環(huán)境下時，是否能夠保持高度有序的相結構，關系到還能否發(fā)揮出優(yōu)良的半金屬特性?；诿芏确汉碚?，采用第一性原理計算和準諧德拜模型方法對四種典型的Co基Heusler化合物Co2YZ(Y=Sc,Cr;Z=Al,Ga)(空間群表示為Fm-3m)的電子結構、彈性及熱力學性質進行了系統(tǒng)的研究。結果表明：對于Co2CrAl和C

5、o2CrGa而言，盡管具備良好的半金屬特性，而且在高壓環(huán)境下兩者的自旋極化率還有所提升，但其晶格動力學穩(wěn)定性較差，導致了兩者應用價值不大；而對Co2ScAl和Co2ScGa來說，雖然均符合結構穩(wěn)定性和晶格動力學穩(wěn)定性等基本判據(jù)，但卻并不具備典型的半金屬特性，進而證實Co2ScZ也不適合作為電極材料來使用。
　　二、在已知同時具備相穩(wěn)定性和典型半金屬性的前提條件下，選取了Co基Heusler合金Co2MnAl(空間群表示為Fm-3m

6、)作為電極材料來考察其器件潛質。由于實際制備環(huán)境中Co2MnAl的B2無序結構跟L21有序結構的形成能相差很小，且相應的塊體(Bulk)自旋極化率反而更高，為此將B2無序下的情況作為重點來研究。借助非平衡格林函數(shù)方法，通過對L21有序和B2無序兩種情況下磁電阻值的計算發(fā)現(xiàn)Co2MnAl/Ag/Co2MnAl磁電阻結在無序情況下能夠獲得更為優(yōu)良的輸運性能(中間層材料Ag的空間群表示為Fm-3m)。在此基礎上，結合對電子結構及磁性的分析，可

7、以認為在制備過程中具備單一B2無序相結構的Co2MnAl基Co2MnAl/Ag/Co2MnAl三層膜磁電阻結具有較大的使用價值和應用前景。
　　三、基于密度泛函理論并結合非平衡格林函數(shù)方法，考慮了另一種常見的具有高自旋極化率、高居里溫度且高溫下結構穩(wěn)定的Co基Heusler合金材料—Co2MnSi(空間群表示為Fm-3m)及其三明治結構器件。對實驗上研究得較為成熟的Co2MnSi/Ag/Co2MnSi三層膜器件來說，雖然實驗方法和

8、手段在不斷地改進，但是實際上磁電阻測量值仍然不是十分理想。在本論文中，設計和模擬了有限厚度的Co基Heusler合金Co2MnSi為電極材料的Co2MnSi/Ag/Co2MnSi三層膜結構，計算和分析了Ag/Co2MnSi異質界面附近的界面特征對每一原子層電子結構的影響。隨后，在研究中引入了界面無序的概念以最大程度模擬可能的真實情況，發(fā)現(xiàn)在高溫退火環(huán)境下最有可能發(fā)生的無序情況是界面DO3類型的原子無序(即界面第一層L1的Mn原子與第二層

9、L2的Co原子發(fā)生交換無序)。進一步的磁輸運研究發(fā)現(xiàn)，上述DO3類型界面處原子無序排布，結合異質界面本身所構成的綜合效應，將會對Co2MnSi/Ag/Co2MnSi三層膜器件的自旋極化輸運性能帶來致命性破壞作用。
　　四、采用密度泛函理論計算并依賴非平衡格林函數(shù)方法，進一步總結了Co基Heusler合金Co2YZ材料(Y=Sc,Ti,V,Cr,Mn,Fe;Z=Al,Si,Ge)(空間群表示為Fm-3m)與一種具有代表性的純金屬—鋁