堿性介質(zhì)中賀斯格烏拉褐煤電化學氧化研究.pdf

1、本論文采用三電極體系的H型隔膜電解反應器，在堿性介質(zhì)中對賀斯格烏拉褐煤煤漿進行電化學氧化實驗研究。通過系統(tǒng)研究煤漿電化學氧化條件，包括電極材料、陽極電位、反應溫度、反應時間、煤顆粒粒度及煤漿濃度和堿液的種類及濃度等，對煤漿電化學氧化過程及陽極液相產(chǎn)物組成和產(chǎn)率的影響，得出氧化條件與最終產(chǎn)物產(chǎn)率之間的關(guān)系。結(jié)果表明，堿性介質(zhì)中煤漿的電化學氧化可停留在水不溶酸階段，水溶酸產(chǎn)率較小。從氧化效率和氧化產(chǎn)品產(chǎn)率的角度考慮，最優(yōu)的反應條件為Ni陽極

2、，陽極電位1.0V(vs.SCE)，溫度60℃，電解6h，粒度150目以上，煤漿濃度33.33g/L，KOH溶液濃度8wt％。此條件下水不溶酸的產(chǎn)率最大，達到88.09％(daf coal)。
　　循環(huán)伏安曲線表明，相同陽極電位下，Ni陽極比Pt電極具有更大的氧化電流。Ni具有更小的氧過電勢，Pt具有更小的氫過電勢，因此采用Ni作陽極，Pt作陰極時可顯著降低煤漿電化學氧化的陽極電位。
　　運用電流—時間曲線法，恒定不同的陽極

3、電位進行煤漿電化學氧化實驗。結(jié)果顯示，1.0V下，煤漿電化學氧化反應就能很好的進行，過高的電壓可使煤達到深度氧化階段。隨著陽極電位的增大，氧化電流不斷增大，而氧化效率降低，氧化產(chǎn)品產(chǎn)率在1.0V時達到最大值。恒定陽極電位為1.0V進行實驗，氧化產(chǎn)品產(chǎn)率隨溫度的升高和煤顆粒粒度的減小而增加，隨反應時間的延長、漿液濃度和堿液濃度的增大呈先上升后下降的趨勢，受堿液種類的影響較小。溫度對有效電流值的影響符合阿倫尼烏斯方程，實驗條件下煤漿電解氧化