高效鈰基氧化物催化劑用于NH3選擇性催化還原NOx.pdf

1、NH3選擇性催化還原NOx技術(shù)（即NH3-SCR技術(shù)）被認(rèn)為是最有希望全面應(yīng)用于柴油車尾氣NOx凈化的技術(shù)之一。催化劑是整個(gè)NH3-SCR系統(tǒng)的核心和關(guān)鍵。由于移動(dòng)源柴油車的工況通常不穩(wěn)定，且安裝催化劑的空間很小，所以應(yīng)用于柴油車尾氣NOx去除的催化劑必須具有很寬的活性溫度窗口、耐高空速性能以及優(yōu)異的低溫活性，而現(xiàn)有的催化劑體系仍存在一定的問(wèn)題，因此開發(fā)高效、穩(wěn)定、環(huán)境友好的新型催化劑對(duì)NH3-SCR技術(shù)在柴油車尾氣NOx去除方面的實(shí)際

2、應(yīng)用具有重要意義。
　　本文采用簡(jiǎn)單易行的均勻沉淀法制備出CeO2/WO3-TiO2催化劑，從制備過(guò)程中沉淀時(shí)間對(duì)CeO2/WO3-TiO2催化劑脫硝活性影響進(jìn)行研究，并對(duì)催化劑的耐高空速能力和抗H2O抗SO2性等進(jìn)行考察;同時(shí)，利用N2物理吸附、XRD、SEM-EDS、XPS、H2-TPR、NH3/NOx-TPD等多種表征方法對(duì)催化劑的構(gòu)效關(guān)系進(jìn)行探討，對(duì)均勻沉淀法所制備的催化劑的優(yōu)異催化性能及Ce活性組分的催化作用進(jìn)行研究。具

3、體研究成果如下：沉淀時(shí)間為12 h的Ce0.2W0.1TiOx具有優(yōu)異的NH3-SCR活性，活性溫度窗口寬，200，000 h-1空速時(shí)在175℃～425℃的范圍內(nèi)可實(shí)現(xiàn)80％以上的NOx轉(zhuǎn)化率，且N2選擇性高。同時(shí)，該催化劑具有優(yōu)異的耐高空速能力和較強(qiáng)的抗H2O抗SO2能力，有望實(shí)際應(yīng)用于NH3選擇性催化還原去除柴油車尾氣中的NOx。根據(jù)催化劑制備過(guò)程中pH值的變化規(guī)律、XPS以及EDS能譜分析結(jié)果，推測(cè)出CeO2/WO3-TiO2催

4、化劑的形成過(guò)程:隨著溶液pH值逐漸增大，Ti物種和W物種首先共沉淀出來(lái)，然后，Ce物種均勻地沉淀到已經(jīng)沉淀的W-Ti物種表面。均勻沉淀過(guò)程對(duì)于在WO3-TiO2表面形成高度分散的CeO2結(jié)構(gòu)非常重要，從而使CeO2/WO3-TiO2催化劑具有優(yōu)異的NH3-SCR活性。構(gòu)效關(guān)系探討表明:隨沉淀時(shí)間的延長(zhǎng)，催化劑表面Ce含量逐漸增多，Ce物種與WTiOx載體的作用進(jìn)一步增強(qiáng)，比表面積也逐漸增大;Ce物種的引入抑制了CeO2/WO3-ZiO2