煤制天然氣高溫甲烷化催化劑的研究.pdf

1、煤炭是中國最主要的消費能源，石油資源的短缺造成國際能源緊張，人們逐漸將目光轉(zhuǎn)向?qū)γ禾磕芰康拈_發(fā)。然而，傳統(tǒng)的煤炭開發(fā)技術(shù)存在能量利用率低、排放污染性氣體等問題。現(xiàn)代煤制天然氣技術(shù)(SyntheticNatureGas，SNG)是通過煤炭轉(zhuǎn)化工藝制取高熱值天然氣的高效潔凈煤化工工藝技術(shù)，該項技術(shù)可以有效解決我國天然氣供求矛盾問題，并對我國資源合理利用、節(jié)能減排具有重大意義。目前國內(nèi)還沒有成熟掌握該工藝技術(shù)，尤其是對高溫甲烷化催化劑的研制還

2、處于探索階段，因此，開發(fā)優(yōu)良的耐高溫甲烷化催化劑對于我國煤制天然氣工藝的發(fā)展起到關(guān)鍵性的作用。
　　本文對高溫甲烷化催化劑主要進行了兩個方面的研究:一方面是催化劑制備工藝上的不斷探索和改進，主要包括制備純Al2O3、ZrO2-Al2O3、SiO2-Al2O3、MgO-Al2O3、TiO2-Al2O3和純TiO2等不同組成和配比的催化劑載體，進行了全混捏型、混捏-浸漬復(fù)合型和全浸漬型負載方式的篩選，探索了不同的助劑La2O3和Ce2

3、O3的用量和配比，研究了活性組分Ni含量對催化劑性能的影響作用。根據(jù)對以上幾個因素的考察，制備出多組不同組成、配比、負載工藝的催化劑樣品。通過微型固定床反應(yīng)裝置對催化劑樣品進行性能測試，篩選出較優(yōu)的催化劑樣品，并采用熱重分析、BET比表面積測定、SEM等手段對其進行表征，得出較優(yōu)的催化劑樣品組成為20％Ni-2％Ce2O3-MgO/Al2O3。
　　另一方面是對催化劑反應(yīng)工藝條件的優(yōu)化，以較優(yōu)催化劑樣品為基礎(chǔ)，對催化反應(yīng)的還原條件

4、、反應(yīng)空速、反應(yīng)壓力和反應(yīng)溫度進行了篩選，并通過熱力學(xué)數(shù)據(jù)計算出原料氣中較優(yōu)的氫碳比例，得出該催化劑適宜的還原條件為高純H2空速2400h-1在500℃下還原5h，反應(yīng)空速為4800h-1，反應(yīng)壓力為0.8MPa，適宜的原料氣配比為:H2(v)/CO(v)=5∶1。優(yōu)化條件下，多個樣品通過連續(xù)72h穩(wěn)定性試驗測試顯示，催化劑中低溫段(300-400℃)轉(zhuǎn)化率和選擇性均在99％以上，高溫段(500-700℃)轉(zhuǎn)化率均大于63％，選擇性高于