磷鎢酸銨鹽、銫鹽及M41S介孔分子篩負載磷鎢酸催化劑的制備、表征與性能研究.pdf

1、由于具有優(yōu)異的催化、導電、抗病毒以及光敏性等性質，雜多酸化合物有著廣泛的應用領域，其中Keggin型磷鎢酸(HPW)因具有強酸性而被稱為超強酸。但是單純的雜多酸熱穩(wěn)定性差、比表面積和孔隙率低、價格昂貴且易溶于極性溶劑而不易回收，用適宜的陽離子取代H+或者用高比表面載體來固載雜多酸、將其制成多相催化劑可以解決這些問題。
　　苯甲酸廣泛應用于醫(yī)藥、食品、化工等方面。傳統(tǒng)的精細化學品生產中大都使用無機酸催化劑，與反應液難分離，且腐蝕設備

2、、污染環(huán)境，極大地制約了相關行業(yè)的可持續(xù)性發(fā)展，因此開發(fā)苯甲酸的綠色合成工藝成為迫切需要。？本論文分別制備了一系列磷鎢雜多酸銨鹽、銫鹽、M41S介孔分子篩以及相應的固載型磷鎢雜多酸催化劑，并對其結構及催化性能進行了較系統(tǒng)的研究。主要工作如下:
　　(1)用乙醚萃取法合成出單純HPW，用沉淀法制備了(NH4)xH3-xPW12O40、CsxH3-xPW12O40(x=0.5-3.0)，用水熱法或非水熱法合成了MCM-48、Al-MC

3、M-48、MCM-41、Al-MCM-41等M41S類分子篩，進而分別以其載體、采用浸漬法制備了不同負載量(5-45wt.％)的負載型HPW催化劑。
　　(2)采用XRD、XRF、FT-IR、Pyr-IR、N2adsorption-desorption、DRUV-Vis、NH3-TPD、SEM以及TEM對所制樣品進行表征。結果顯示，不同取代度x的雜多酸鹽均保持著母酸HPW的Keggin結構，且隨著x的增大，晶體結構均由不規(guī)則的塊狀

4、逐漸變成規(guī)則的球狀，同時比表面積隨之增大;負載型HPW催化劑也很好地保持了活性組分單純HPW的Keggin結構以及載體分子篩的介孔結構，當負載量較高時，同時由于HPW與分子篩表面的Si-OH的強相互作用會在一定程度上破壞孔壁的結構，因此隨著HPW負載量的增大，所制樣品的介孔長程有序性降低，而總酸量逐漸增大，且樣品中B酸與L酸的比率逐漸增大。
　　(3)在沒有有機溶劑的情況下，以雙氧水為氧化劑，首次用雜多酸鹽催化合成苯甲酸。以(NH