銅鹽改性分子篩的制備及其催化苯酚羥基化性能的研究.pdf

1、分子篩具有比表面積大、催化選擇性良好等優(yōu)點(diǎn)，因此在環(huán)境與化工行業(yè)具有廣泛的應(yīng)用。本文利用水熱合成法分別制備了不同 Si/Al比的KZ-1(Si/Al=80)、ZSM-23(Si/Al=44)和ZSM-5(Si/Al=65)分子篩，并通過(guò)與飽和NH4Cl溶液離子交換,得到H型分子篩HKZ-1、HZSM-23和HZSM-5。分別將上述H型分子篩進(jìn)行銅鹽改性后,考察其催化苯酚羥基反應(yīng)的性能。
　　首先將 HKZ-1分子篩分別與不同濃度的

2、銅氨絡(luò)合物溶液離子交換得到銅含量分別為0.07％、0.18%和5.79%的催化劑。同時(shí)采用浸漬法得到銅含量為6.00%的催化劑?？疾炝松鲜龃呋瘎?duì)苯酚羥基化反應(yīng)的催化活性，結(jié)果表明，銅含量為0.18%的分子篩具有較好的催化活性，其催化苯酚羥基化的轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到36.85%，并且具有回收利用的價(jià)值。考察了溫度、H2O2與苯酚的摩爾比以及溶劑對(duì)反應(yīng)的影響，結(jié)果表明，以銅含量為0.18%的分子篩為催化劑時(shí)，在80℃條件下，H2O2與苯酚的摩爾

3、比為8：1時(shí)，苯酚的轉(zhuǎn)化率最高。
　　其次將HZSM-23分子篩與不同pH值的銅氨絡(luò)合物溶液混合，進(jìn)行離子交換得到銅含量分別為0.79%、1.37%和3.29%的銅鹽改性分子篩。采用掃描電鏡、X射線(xiàn)衍射、H2程序升溫還原、原子吸收等表征手段對(duì)所合成的系列催化劑進(jìn)行表征。結(jié)果表明，HZSM-23分子篩大小均一且結(jié)晶度良好，改性后的分子篩骨架結(jié)構(gòu)基本沒(méi)有發(fā)生改變。以苯酚羥基化為探針?lè)磻?yīng)考察分子篩催化活性，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，銅含量為3.29