基于共振能級效應的GeTe和SnTe熱電材料第一性原理研究.pdf

1、熱電材料可以直接實現熱能與電能的轉換，具有無污染、無機械磨損等優(yōu)點，在新能源領域有著良好的應用前景。由于潛在的中溫廢熱回收發(fā)電應用，中溫熱電材料如碲化鍺(GeTe)、碲化錫(SnTe)等受到廣泛關注。GeTe中Ge空位的含量直接決定載流子的濃度，對材料的熱電性能有重要關系。SnTe作為無鉛的 IV–VI窄禁帶半導體材料，嘗試在其中通過摻雜引入共振能級有望提高其熱電性能。
　　本文采用基于密度泛函理論的第一性原理廣義梯度近似方法模擬

2、計算GeTe和SnTe熱電材料的能帶結構及其空位、摻雜的影響，并通過試驗初步探索了Al摻雜SnTe對熱電性能的影響。
　　首先，研究了不同濃度 Ge空位對 GeTe材料電子結構和輸運性質的影響。主要結論如下：通過對不同含量Ge空位的GeTe材料態(tài)密度、能帶圖分析知，隨著Ge空位含量的增加，費米能級附近態(tài)密度曲線斜率逐漸增大。通過 Mott公式可知這對 Seebeck系數增加有益，有利于提高材料熱電優(yōu)值。
　　其次，探究了第三

3、主族元素作為SnTe中Sn位摻雜劑，能否引起共振能級現象。模擬方面，通過對SnTe材料進行第三主族元素摻雜計算分析態(tài)密度圖知，摻Al、In元素引起能級共振效果明顯，摻 Al引起共振效果最明顯。摻雜第三主族其他元素的情況從本文態(tài)密度計算中未觀察到明顯能級共振現象。試驗方面，本文采用了高能球磨法和高溫熔煉法制備了Al:SnTe體系材料，分析實驗中Seebeck系數和ZT值隨溫度變化曲線，結果顯示在SnTe中Sn位摻Al可以提高材料熱電性質。