氧化鋅、磷酸銀基氮摻雜石墨烯復合物的制備及其光催化性能.pdf

1、石墨烯,作為目前唯一存在的由單層碳原子堆積的二維自由體原子晶體,由于具有優(yōu)異的機械韌性、導電性和大的比表面積,吸引了化學、材料等其他領(lǐng)域科學家的極大興趣。隨著對石墨烯的研究的深入,科學家們通過改變其形貌或者摻雜其它原子等方法來改善石墨烯的性質(zhì),從而拓寬其在各領(lǐng)域的應(yīng)用。本論文以無機納米材料/氮摻雜石墨烯復合材料為研究對象,通過不同的反應(yīng)條件合成氮摻雜石墨烯復合無機納米材料,并對其形貌控制、形成機理、物理化學性能特別是光催化降解有機染料性

2、能進行了全面深入的研究,以期獲得具有優(yōu)異性能的光催化劑。主要包含以下幾個方面的工作:
　　1、通過兩步法嘗試合成氧化鋅半導體( ZnO)和氮摻雜石墨烯( NG)復合組成一種新的二維納米結(jié)構(gòu)的光催化劑,并研究其在紫外光照射下對甲基橙的催化降解效果。先用水熱法,以氧化石墨烯( GO)和二乙烯三胺為原料合成氮含量分別為6.10 at.％、5.42 at.%和4.75 at.%的NG,再通過溶劑熱法或溶膠凝膠法制備NG-ZnO復合材料。利

3、用X射線光電子能譜、X-射線粉末衍射、掃描電鏡、透射電鏡、紫外-可見漫反射光譜和紫外-可見光譜對復合材料的結(jié)構(gòu)、形貌、帶隙寬度和光催化活性進行了表征。實驗結(jié)果表明,在以溶劑熱法合成的含氮量為4.75 at.%的NG含量不同的NG-ZnO復合材料中,NG的加入對ZnO的光催化降解甲基橙的效果均有改善,當NG含量為9.84%時,光催化速率最大。在以溶膠凝膠法合成的含氮量為4.75 at.%的NG-ZnO產(chǎn)物中,2 wt.%NG-ZnO的光催

4、化活性最高,約是純的ZnO的1.23倍;另外,2 wt.%NG-ZnO的光催化活性也高于機械混合的2 wt.%NG-ZnO和2 wt.%GO-ZnO的光催化活性,這表明該溶膠凝膠法將氧化鋅粒子成功附著在氮摻雜石墨烯表面,這是簡單的機械混合所不能達到的效果。另外兩種氮摻雜石墨烯和氧化鋅復合組成的2 wt.%NG-ZnO在紫外光照射下對甲基橙催化降解的活性和穩(wěn)定性也強于純的ZnO納米粒子,這是因為2 wt.%NG-ZnO復合材料中NG和 Z

5、nO間有更強的協(xié)同效應(yīng),利于電子-空穴的傳遞和分離。結(jié)果表明, NG不僅在降解有機染料領(lǐng)域有所作為,在太陽能電池、超級電容器和生物傳感器等方面也有巨大潛在應(yīng)用。
　　2、采用溶劑熱法在乙醇和水組成的混合溶劑中(改變比例)合成了銀( Ag)與棒狀、片狀和粒子狀氧化鋅( ZnO)及氮摻雜石墨烯( NG)三元復合材料,研究了其在可見光照射下對甲基橙、亞甲基藍以及羅丹明B的光催化降解效果。利用X射線光電子能譜、X-射線粉末衍射、掃描電鏡、

6、紫外-可見漫反射光譜和紫外-可見光譜對復合材料的結(jié)構(gòu)、形貌、帶隙寬度和光催化活性進行表征。實驗結(jié)果證明,在這三種形貌的復合物中,NG的含量增加都會促使相應(yīng)的復合物對羅丹明B的吸附量增大,然而光催化效果并不與NG的量成正比。NG對Ag-棒狀ZnO的光催化性質(zhì)沒有改善;NG的加入不僅改變了Ag-片狀ZnO的光催化性質(zhì),同時也改變了其形貌;Ag-粒子狀ZnO-NG的光催化活性同樣也優(yōu)于Ag-粒子狀ZnO,其中NG含量是5 wt.%時,光催化效

7、果最好,而Ag-ZnO-5 wt.%GO的光催化效果和Ag-粒子狀ZnO的光催化速率幾乎相同。由此可以看出,在該體系中NG的加入對Ag-粒子狀ZnO的光催化效果有改善,并且優(yōu)于GO。也就是說,半導體尺寸越小,和氮摻雜石墨烯間的協(xié)同作用越大。
　　3、嘗試在三種不同溶劑中合成磷酸銀( Ag3PO4)與氮摻雜石墨烯( NG)復合材料,并研究其在可見光照射下對甲基橙和羅丹明B的光催化降解效果。先重復合成上個體系三種含氮量不同的氮摻雜石墨

8、烯,并與購買的氮摻雜石墨烯對比,再嘗試用不同的溶劑(二甲基亞砜和乙醇,乙二醇,水)以及相應(yīng)的方法合成NG-Ag3PO4復合材料。利用X射線光電子能譜、X-射線粉末衍射、掃描電鏡、紫外-可見漫反射光譜和紫外-可見光譜對復合材料的結(jié)構(gòu)、形貌、帶隙寬度和光催化活性進行表征。實驗結(jié)果證明,氮含量越少的NG形成的NG-Ag3PO4的催化效果越好。雖然NG-Ag3PO4對羅丹明B的降解活性比Ag3PO4的強,卻比GO-Ag3PO4略差,且光催化效果