木質素-SiO2納米復合微粒的制備與吸附性能研究.pdf

1、本文首先以乙酸木質素為原料，通過液相沉積法制備了納米木質素，并利用動態(tài)光散射法、電子顯微鏡、紅外光譜、X射線衍射、元素分析、X射線光電子能譜和水接觸角測試等分析方法研究了納米木質素的最佳制備條件、形貌結構、化學結構、晶體結構及表界面性質。然后，利用點擊反應將木質素修飾到納米SiO2微粒表面，制備共價鍵合的木質素-SiO2納米復合微粒，系統(tǒng)研究了復合微粒的制備過程以及粒徑尺寸、形貌、分散性、熱穩(wěn)定性等性能。最后，研究了乙酸木質素、納米木質

2、素、納米SiO2、木質素-SiO2納米復合微粒對不同重金屬離子的吸附性能，并考察了吸附條件對木質素-SiO2納米復合微粒吸附銅(Ⅱ)離子和鉛(Ⅱ)離子的影響。主要研究內容及結果歸納如下:
　　1.采用液相沉積法制備了納米木質素。實驗結果表明，機械攪拌速度、木質素溶液滴加速度、THF/H2O體積比例、木質素溶液的初始濃度是影響制備納米木質素粒徑的關鍵因素。納米木質素的最佳制備條件為:攪拌速度大于300 r/min，滴加速度5～40

3、mL/h，THF/H2O體積比例為10∶100，木質素初始濃度10～20 g/L。在此條件下，制備的納米木質素平均粒徑約為150nm。進一步分析測試表明，由液相沉積法制備的納米木質素顆粒分散性較好，其化學結構沒有發(fā)生明顯變化，為無定型聚合物形態(tài);木質素上的羥基集中在納米顆粒內核，其表面疏水內部親水基團聚集的結構增加了納米木質素顆粒的穩(wěn)定性。
　　2.以乙酸木質素和納米SiO2為原料，首先通過烷基化反應在納米SiO2表面引入疊氮結構

4、，并由木質素制備炔基木質素;然后在Cu(Ⅰ)催化下，炔基木質素與疊氮基納米SiO2經點擊反應制備含三氮唑結構單元的木質素-SiO2納米復合微粒(LS-NPs)。采用紅外光譜、元素分析、X射線光電子能譜等分析手段表征各步反應的產物，通過掃描電鏡、透射電鏡、Zeta電位儀和熱重分析等表征方法考察最終產物木質素-SiO2納米復合微粒的形貌結構和理化性能。結果表明，利用Cu(Ⅰ)催化的炔基-疊氮環(huán)加成點擊反應，成功將木質素結構通過三氮唑單元接枝

5、到納米SiO2表面，提供了一種制備木質素基納米復合材料的新方法。制備的木質素-SiO2納米復合微粒粒徑為50～100nm，木質素在納米SiO2表面的接枝使得復合微粒的分散性和熱穩(wěn)定性均得到顯著提高。
　　3.在不同條件下，考察了木質素-SiO2納米復合微粒對不同重金屬離子的吸附性能，確定了最佳吸附條件。研究結果表明，木質素-SiO2納米復合微粒對重金屬離子具有吸附選擇性，對銅(Ⅱ)離子、鉛(Ⅱ)離子的吸附能力較強;相對于原料乙酸木

6、質素，液相沉積法制備的納米木質素及納米SiO2吸附效果有明顯提高。研究木質素-SiO2納米復合微粒對鉛(Ⅱ)離子吸附過程發(fā)現(xiàn)，當溶液的pH在5.5時吸附效果最好;隨著鉛(Ⅱ)離子溶液初始濃度增加，吸附劑吸附量增大，但吸附率下降，說明木質素-SiO2納米復合微粒的吸附性能與吸附位點有關。分別采用Langmuir與Freundlich吸附等溫式對木質素-SiO2納米復合微粒吸附鉛(Ⅱ)離子的過程進行擬合，其線性擬合相關系數(shù)R2分別為0.99