負(fù)載過渡金屬磁性催化劑的制備及Heck反應(yīng)性能.pdf

1、磁性納米級(jí)催化劑不僅具備納米粒子的結(jié)構(gòu)與性能，還有磁性，使得催化劑具有高催化性能，且可回收再利用;貴金屬Pd價(jià)格高，而過渡金屬成本低、無毒，因此，制備出綠色環(huán)保、經(jīng)濟(jì)、活性高的催化劑已成為人們關(guān)注的熱點(diǎn)。
　　此論文所使用的催化劑顆粒尺度為納米級(jí)，以磁性Fe3O4為磁核，以m-SiO2@SiO2@Fe3O4為載體，為了實(shí)現(xiàn)對(duì)活性組分的良好負(fù)載，對(duì)二氧化硅層做了氨基修飾—m-SiO2-NH2@SiO2@Fe3O4，最后成功制備了Cu

2、/m-SiO2@SiO2@Fe3O4、Cu-Pd/m-SiO2@SiO2@Fe3O4、Co-Pd/m-SiO2@SiO2@Fe3O4這三種催化劑。采用了XRD、FT-IR及TEM分析方法對(duì)三種催化劑進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征。本文選擇碘苯和丙烯酸甲酯為Heck反應(yīng)模型研究催化劑的催化性能及重復(fù)使用性能。取得的結(jié)果如下:
　　(1)制備出了粒子大小約為110nm、分散性能好的納米級(jí)Fe3O4微球;氨基修飾后的載體m-SiO2-NH2@SiO2@

3、Fe3O4負(fù)載金屬更加均勻，不會(huì)發(fā)生團(tuán)聚現(xiàn)象，所負(fù)載的Cu金屬顆粒直徑為2～4nm;
　　(2)Cu/m-SiO2@SiO2@Fe3O4的催化性能良好，最佳的反應(yīng)條件為:Cu的負(fù)載量為17.5wt％時(shí)，碘苯∶丙烯酸甲酯∶堿為1∶1.5∶1.2（摩爾比），以DMF為溶劑，三乙胺為堿源，140℃下，反應(yīng)18h，反應(yīng)物碘苯的轉(zhuǎn)化率為55.16％。催化劑具有良好的回收使用性能，可重復(fù)利用3次;
　　(3)Cu-Pd/m-SiO2@S

4、iO2@Fe3O4的催化性能良好，最佳的反應(yīng)條件為:Pd的負(fù)載量為0.5wt％，Cu的負(fù)載量為4wt％時(shí)，碘苯∶丙烯酸甲酯∶堿（摩爾比）為1∶1.5∶1.2，DMF為溶劑，三乙胺為堿源，120℃下，反應(yīng)3h，碘苯的轉(zhuǎn)化率為99.55％，可重復(fù)利用5次;
　　(4)Co-Pd/m-SiO2@SiO2@Fe3O4的催化性能良好，最佳的反應(yīng)條件為:Pd的負(fù)載量為0.5wt％，Co的負(fù)載量為6wt％時(shí)，碘苯∶丙烯酸甲酯∶堿（摩爾比）為1∶