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1、硫化鉛(PbS)具有較大的激子玻爾半徑(18nm)和較小的禁帶寬度(0.4eV),通過量子限域效應(yīng)可使其禁帶寬度在0.4-2.0eV之間連續(xù)可調(diào),能對(duì)600nm-3000nm范圍內(nèi)的光實(shí)現(xiàn)高效吸收。基于PbS量子點(diǎn)的光電導(dǎo)型光電探測(cè)器具有制備成本低、性能優(yōu)良、可與不同基底集成等優(yōu)勢(shì),是當(dāng)前量子點(diǎn)及其應(yīng)用研究的熱點(diǎn)。目前PbS量子點(diǎn)光電探測(cè)器的相關(guān)研究主要側(cè)重于器件響應(yīng)度的提高,對(duì)復(fù)合型薄膜器件和暗電流特性的研究較少。本文以器件物理為指導(dǎo)
2、,從材料體系和器件結(jié)構(gòu)方面進(jìn)行創(chuàng)新,通過引入金屬、半導(dǎo)體納米晶與PbS量子點(diǎn)構(gòu)建復(fù)合材料,利用其具有靈活可調(diào)的光電特性以形成協(xié)同效應(yīng),在提高光電流的同時(shí)降低暗電流,最終制備出增強(qiáng)型PbS量子點(diǎn)光電探測(cè)器,并在石頭紙上制備柔性光電探測(cè)器。
針對(duì)傳統(tǒng)的乙二硫醇(EDT)、對(duì)苯二硫醇(BDT)鈍化PbS量子點(diǎn)時(shí)造成其光響應(yīng)速度變慢的問題,本文選用3-巰基丙酸(MPA)和十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)與EDT進(jìn)行對(duì)比,研究了三種基團(tuán)
3、鈍化對(duì)PbS量子點(diǎn)光電性能的影響,結(jié)果表明光電性能與缺陷深度有關(guān),三種基團(tuán)鈍化PbS量子點(diǎn)的缺陷深度關(guān)系為CTAB
4、米晶含量對(duì)PbS量子點(diǎn)光電性能的影響,結(jié)果表明在光響應(yīng)速度變化不大的情況下,當(dāng)PbS/Au質(zhì)量比為100:2時(shí)器件性能最優(yōu),最優(yōu)的D*為1.9x1010 Jones。
由于Au納米晶在提高PbS量子點(diǎn)光電性能的同時(shí)增大了暗電流,為了改善器件性能,根據(jù)pn結(jié)勢(shì)壘阻礙載流子輸運(yùn)的機(jī)理,本文采用n型硫化鎘(CdS)納米晶與p型PbS量子點(diǎn)復(fù)合。為深入探討CdS納米晶與PbS量子點(diǎn)的復(fù)合機(jī)理,研究了MPA、CTAB和EDT對(duì)CdS納米
5、晶光電導(dǎo)性能的影響,結(jié)果表明CTAB鈍化的CdS納米晶薄膜表面具有明顯的晶粒,且薄膜粗糙度較大,此微觀結(jié)構(gòu)對(duì)由氧吸附和解吸引起的光電導(dǎo)非常有利;在此基礎(chǔ)上,將CdS納米晶與PbS量子點(diǎn)復(fù)合,CdS納米晶影響了薄膜的微觀形貌,但三種基團(tuán)鈍化的復(fù)合納米晶薄膜光、暗電流均明顯增大。由CdS與PbS形成的跨騎能帶結(jié)構(gòu)可知,光、暗電流的提高歸因于復(fù)合納米晶載流子壽命的增大。
根據(jù)CdS納米晶能增大PbS量子點(diǎn)光電流,結(jié)合Ag能降低其暗電
6、流(雖光電流同時(shí)降低),本文將Ag納米晶與PbS量子點(diǎn)復(fù)合,采用MPA作為基團(tuán)鈍化劑,利用Ag與硫反應(yīng)生成的Ag2S提高器件光電流,同時(shí)利用Ag降低PbS量子點(diǎn)的暗電流,成功制備出具有協(xié)同效應(yīng)的PbS量子點(diǎn)光電探測(cè)器,其最優(yōu)的D*為1.2×1010Jones。PL分析結(jié)果表明,油酸包覆的PbS量子點(diǎn)的熒光強(qiáng)度隨Ag納米晶含量的增加而不斷減小,證明Ag能有效轉(zhuǎn)移PbS量子點(diǎn)中的光生電子從而淬滅熒光;XPS分析結(jié)果表明,PbS/Ag復(fù)合納米
7、晶薄膜中存在Ag+。為了研究Ag+對(duì)PbS量子點(diǎn)光電流的影響,采用Ag2S納米晶和AgNO3處理PbS量子點(diǎn),結(jié)果表明Ag+能有效提高PbS量子點(diǎn)的光電流。
由于電極的歐姆接觸特性使光電導(dǎo)體的暗電流難以大幅度降低,本文采用Au電極與n型PbS量子點(diǎn)形成雙肖特基結(jié)來進(jìn)一步降低暗電流,克服了傳統(tǒng)PbS量子點(diǎn)肖特基二極管因A1電極易與PbS反應(yīng)造成性能不穩(wěn)定的缺點(diǎn)。對(duì)比分析雙肖特基光電二極管與光電導(dǎo)體的光電性能可知,雙肖特基型PbS
8、量子點(diǎn)光電二極管具有暗電流小、光響應(yīng)速度快等特點(diǎn),在D*影響不大的情況下,光電二極管的綜合性能優(yōu)于光電導(dǎo)體,同時(shí)研究發(fā)現(xiàn)器件光電性能與電極間距和量子點(diǎn)粒徑大小有關(guān),當(dāng)量子點(diǎn)粒徑為3nm、電極間距為200μm時(shí),器件性能最優(yōu),最優(yōu)的D*為2.8×1010Jones。
本文采用石頭紙為襯底,利用鉛筆制作碳電極來代替?zhèn)鹘y(tǒng)的金屬電極,分別制備了具有優(yōu)異光響應(yīng)的PbS/Au和PbS/Ag柔性光電導(dǎo)型光電探測(cè)器。研究表明,在不同的彎曲角度
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