含氦鈦膜中氦的熱解吸行為研究.pdf

1、氚是重要的核聚變材料，一般考慮采用高吸附容量、低平衡壓的金屬來貯存。鈦由于吸氫密度高、平衡壓低而被廣泛采用。在時效早期，氚衰變產生的3He原子被捕陷在晶格中并形成氦泡，但只要材料中的3He濃度達到一個臨界值，3He原子就會以一定的速率或甚至超過其產生速率釋放，這個現象稱為3He的“加速釋放”。為理解金屬及金屬氚化物中的He原子在達到這個“加速釋放”前的演化行為，本文采用真空熱解吸分析方法，系統(tǒng)地開展了含He鈦膜中He的熱解吸行為研究。<

2、br>　　熱解吸分析方法是在真空條件下對樣品進行線性加熱，升溫過程中采用四極質譜(QMS)對解吸出的氣體組分進行在線測量，從而獲得He的解吸速率與溫度的關系，即He熱解吸譜(THDS)。THDS包含了樣品中He原子的存在狀態(tài)和演化信息，因此，采用真空熱解吸分析方法可以獲得金屬氚化物中He原子的演化行為，為金屬氚化物時效過程中He演化模型的建立和材料固He性能的評估提供依據。
　　本文首先針對真空熱解吸分析方法的關鍵實驗參數——升溫

3、速率(β)的選擇，開展了真空熱解吸方法的優(yōu)化研究。通過研究不同升溫速率對THDS的影響，獲得了升溫速率這個關鍵參數（確定為β=60 K·min-1～120K·min-1）的選擇依據，這為從THDS獲取金屬中He原子的本征狀態(tài)信息提供了技術保證。
　　獲得THDS后，需對THDS的解譜技術進行研究。通過兩類含氦鈦膜樣品（時效氚化鈦膜和磁控濺射法制備的含氦鈦膜，He/Ti≈10％）的THDS與正電子淹沒(PAS)、X射線衍射(XRD)

4、和掃描電鏡(SEM)的關聯分析，基本建立了金屬中He的本征存在狀態(tài)與THDS之間的關系。結果表明，氚化鈦膜中氚的解吸過程和含氦鈦膜中鈦氧化物的生成過程均不會導致He的快速解吸，并初步判定THDS中He的低溫解吸應歸結于可移動的自由He原子，中溫區(qū)He原子的解吸與晶界等大尺寸缺陷有關，高溫區(qū)He原子的解吸應歸結于晶粒內的氦泡。
　　此外，由于金屬中不同存在狀態(tài)He原子的熱解吸動力學機制不同，采用兩種數學模型分別描述自由He原子的擴散

5、解吸和He從氦團簇和氦泡的離解過程，獲得了時效氘（氚）化鈦膜中He的熱解吸動力學參數。其中，對自由He原子的擴散解吸采用William平板擴散模型;對He從氦團簇和氦泡的離解過程，則根據He原子的一級解吸機制和He分壓的變化對其動力學過程進行了理論推導，新建立了He原子從氦團簇和氦泡離解的動力學模型。
　　根據上述真空熱解吸分析方法的優(yōu)化，THDS與PAS、XRD和SEM的關聯以及金屬中不同存在狀態(tài)He的熱解吸動力學模型的建立，開

6、展了全壽命期內氘（氚）化鈦膜中3He的熱解吸行為研究。研究結果表明，3He在氘（氚）化鈦膜中存在四種存在狀態(tài):近表面的自由3He原子、晶格內的自由3He原子、晶界等大尺寸缺陷處的氦泡和晶粒內的氦泡。氦泡形核之前的自由3He原子濃度最高，形核后基本維持不變;在時效的早、中期(3Hegen/Ti＜0.15)，3He原子以氦泡的形式存在于晶粒內，占總3He生成量的90％以上;時效后期(3Hegen/Ti＞0.15)，3He在低溫區(qū)(350K～