金屬改性HZSM-5分子篩催化甲醇制丙烯反應過程的研究.pdf

1、本文系統(tǒng)地研究了不同單金屬元素和不同雙金屬組合改性HZSM-5催化甲醇制丙烯(Methanol-to-Propene，MTP)的反應性能，并對改性后的催化劑進行了X射線衍射(XRD)、比表面積(BET)、紅外光譜(IR)表征，分析了催化劑孔道結構和酸性變化對反應產物分布的影響。
　　在對催化劑進行單元素改性的篩選過程中，分別考察了堿及堿土金屬K、Ca、Mg、 Ba、Sr，稀土元素La和Ce;過渡金屬Co、Fe、Cu、Ni、Zn對H

2、ZSM-5進行改性后的催化性能，結果表明，經過K和Ca改性后的催化劑在所有單金屬改性中有著最好的丙烯選擇性，分別從未改性時的25％提高到了32％和33％。各改性元素對總的低碳烯烴選擇性大小關系為:Ca＞K＞Mg＞Sr＞Co＞Zn＞Ba＞Ce＞Fe＞Cu＞La＞Ni。
　　考察了雙金屬改性對催化劑催化性能的影響，選擇了改性效果較好的K、Ca、Fe、Co、Zn和Ce對HZSM-5進行不同組合的雙金屬負載改性。采用兩步法制備雙金屬改性分

3、子篩，并考察了改性后催化劑在MTP反應上的催化性能。結果表明，經過K-Ca雙金屬改性后的催化劑在所有雙金屬組合中有著最好的丙烯選擇性，從未改性時的25％增加到了37％。
　　結合反應產物分布和催化劑表征，重點考察了兩步法中不同濃度配比的K和Ca改性后催化劑在MTP反應上的性能變化情況，結果表明，經過5％Ca-2％K-HZSM-5催化劑有著最好的丙烯選擇性，同時降低了副產物的產率，有利于總低碳烯烴產率的增加。同時，催化劑表征結果表明