應變下四方相BaTiO3缺陷和極化性質的第一性原理研究.pdf

1、鐵電材料因為其具有鐵電性、壓電性、熱電性以及非線性光學等性能,在微電子領域有廣泛的應用。作為一種重要的功能材料,鐵電材料引起了科研工作者廣泛的興趣,而自發(fā)極化作為重要的代表其鐵電性能的物理量,是研究的主要對象。同時,由于鐵電材料中缺陷是普遍存在的,會對材料和器件的性能產生影響。此外在薄膜和器件的制備過程中由于晶格失配等原因不可避免會在材料中引入應變,但是,對于極化、缺陷和應變之間的相互影響的研究還比較缺乏。本論文在第一性原理基礎上,研究

2、了應變對鈣鈦礦結構BaTiO3缺陷以及極化的影響,并得到了以下結果:
　　首先計算了四方相結構鈦酸鋇的晶格常數(shù)、體系極化等基本性質。利用3×3×3的超胞作為計算模型,利用結構優(yōu)化得到的晶格常數(shù)進行計算。通過固定a、b軸晶格常數(shù)弛豫c軸晶格常數(shù)的方法對體系施加應變,并計算了應變下體系的能量、體積以及c軸的應變。在此基礎上,移除體系中的格點來引入缺陷,分別計算應變下Ba、Ti和O中性空位的形成能。計算結果表明三種空位形成能受原子化學勢

3、影響較大,從氧化環(huán)境到還原環(huán)境的變化過程中氧空位逐漸變成主要缺陷,這與之前的研究結果一致。與此同時,氧空位形成能隨壓應變的增大而增大,隨拉應變的減小而減小。因此在薄膜制備過程中可以通過選擇合適的基底,在鐵電材料中引入壓應變的方式來抑制氧空位的形成。
　　其次,通過在壓應變體系下移除對應的Ba、O離子來模擬VBa-VO雙空位,計算得到了其形成能,其中1A、1B、2A和2B分別對應第二近鄰VBa-VO雙空位的四種不同組合。從拉應變到壓

4、應變的變化范圍內,1B與1A形成能的變化趨勢基本相同,都是隨拉應變的增大而減小,隨壓應變的增大先增大后減小,當應變達到-1％時形成能開始減小。對于2B與2A其形成能在由拉應變到壓應變的范圍內逐漸增大,其變化幅值約為0.6eV。此外,1B與1A以及2B與2A相互間的形成能差值隨壓應變的增大而增大,隨拉應變的增大而減小,能量差值反映了體系結構的不對稱性,壓應變在增大其差值的同時,增大了體系印記,但是其影響很小。
　　最后,計算了應變下