多孔ZSM-5分子篩的制備及催化苯-乙烯烷基化反應性能的研究.pdf

1、ZSM-5分子篩催化劑材料有較高的硅鋁比和尺寸均一的三維孔道，這些特點使其在石油化工和精細化工等催化領域有著巨大的應用潛力，但微孔ZSM-5分子篩卻限制了有機大分子在其中的擴散。多孔ZSM-5分子篩材料具有微孔和介孔多級孔結構，且其粒徑尺寸由微米級減小至納米級，使其具有更大的比表面積和良好及規(guī)整的孔結構，并由此產生了較好的吸附和催化性能，這方面的發(fā)展引起了人們的極大關注。鑒于此，本論文選擇多孔ZSM-5分子篩作為主要研究對象，采用添加第

2、二模板劑法合成，并且主要考察了產物的苯/乙烯烷基化反應性能，所得結果如下。
　　 本論文首先用有機模板劑法水熱晶化合成常規(guī)ZSM-5分子篩，反應中考察了晶化時間和溫度，老化時間和溫度以及有機模板劑種類對合成分子篩的影響。在上述條件下合成了晶粒尺寸在1～5μm的ZSM-5分子篩微球，并且較優(yōu)的晶化條件是在60℃下先老化3h，再在175℃下晶化24h，產物的結晶度最高達到95.1％，且粒徑大小均勻。
　　 論文的第三章研究了

3、在常規(guī)合成方法的基礎上，添加第二模板劑聚苯胺對合成的影響，考察了不同晶化時間對反應的影響。晶化3h顯示了具有1.8nm超微孔和2.6nm介孔的多級孔結構，并形成表面為10～20nm納米粒子的矩形產物，隨晶化時間延長，分子篩表面納米顆粒發(fā)生了溶解-再結晶的過程，大顆粒逐漸長大，小顆粒逐漸溶解，形成1.8nm超微孔和2.6nm及4.0nm介孔。
　　 論文第四章采用不同于常規(guī)水熱法的預晶化法，利用有機硅烷為第二模板劑，合成多孔納米Z

4、SM-5分子篩催化劑材料。結果表明，經過預晶化制備的ZSM-5分子篩為400～800nm的橢球狀晶體，包含10～20nm納米顆粒，且樣品有1.7nm超微孔和2.1nm和3.5nm介孔等多孔結構，而不加硅烷的產物形貌不規(guī)則粒徑約為30～60nm不等，然而不經過預晶化的產物也有相似的形貌和相對結晶度。
　　 第五章研究了苯/乙烯烷基化反應性能，包括合成的常規(guī)微孔ZSM-5分子篩以及添加聚苯胺和有機硅烷合成的多孔ZSM-5分子篩。在適