便攜式直接甲醇燃料電池陽(yáng)極電催化劑研究.pdf

1、該論文的研究工作重點(diǎn)是開(kāi)發(fā)具有較好低溫催化性能的負(fù)載多元陽(yáng)極電催化劑,以自制的摧化劑和膜電極組裝單電池,探討電池在室溫、常壓下的性能及影響電池性能的因素.在參考國(guó)內(nèi)外相關(guān)文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上,借助電化學(xué)研究方法、催化劑的表征手段研究了催化劑上各組分的價(jià)態(tài)和相互作用,并探討了催化劑催化甲醇電化學(xué)氧化的機(jī)理.在水溶液中,采用混合溶液浸漬、NaBH<,4>還原的方法制備了Pt-Ru/C、Pt-Ru-W/C、Pt-Ru-Mo/C電催化劑;半電池中,在"

2、催化劑/GC"薄膜電極上采用CV法、連續(xù)電位階躍法研究了硫酸溶液中三種催化劑的性能;優(yōu)化了Pt-Ru-Mo/C催化劑的組成,并考察了甲醇濃度、溫度對(duì)催化劑性能的影響.在PtRu<,0.5>Mo/C催化劑上,測(cè)定了甲醇氧化的表觀活化能、Tafel斜率值.表觀活化能小于甲醇第一步吸附分解所需的活化能,但高于CO<,ads>遷移所需的活化能;Tafel斜率值在室溫時(shí)為140mV,表明甲醇的氧化反應(yīng)速率控制步驟為1電子反應(yīng).采用測(cè)量飽和吸附的C

3、O脫附電量,測(cè)定了Pt-Ru/C、Pt-Ru-W/C、Pt-Ru-Mo/C電催化劑的電化學(xué)活性比表面積,計(jì)算得出的三種電催化劑的電化學(xué)活性比表面積均為25m<'2>/g<,Pt>.CO溶出電量結(jié)果顯示,MoO<,x>和WO<,x>組分均對(duì)CO的吸附無(wú)貢獻(xiàn),CO只吸附在催化劑中Pt、Ru組分上.Pt/C、PtRu/C、PtRu<,0.5>Mo/C催化劑的XRD、XPS、SEM-EDS和電化學(xué)分析結(jié)果顯示三種催化劑均為Pt面心立方晶系,在衍

4、射圖譜中未發(fā)現(xiàn)金屬Ru、Mo及其氧化物的晶相存在,催化劑中存在部分PtRu合金;PtRu<,0.5>Mo/C催化劑中Pt、Ru、Mo均存在多種介態(tài)型式,未發(fā)現(xiàn)Mo°價(jià)態(tài)存在,Mo與Pt沒(méi)有生成固熔體.以自制的陰極和陽(yáng)極催化劑制備了膜電極并測(cè)試了電池的性能,實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示以氧氣為氧化劑,在常壓、室溫工作,輸出電流50mA/cm<'2>時(shí),穩(wěn)定的輸出電壓0.237V;60℃輸出電流100mA/cm<'2>時(shí),穩(wěn)定的輸出電壓0.335V,最高功