飛秒強激光場中雙原子分子電離與解離動力學研究.pdf

1、隨著飛秒激光技術的發(fā)展，越來越多的理論和實驗研究關注飛秒脈沖激光場中原子、分子的反應動力學過程。目前，理論和實驗上已經從過去的利用超短超快激光脈沖探測動力學過程過渡到利用超短超快激光脈沖控制光化學反應。正是由于實驗上的需要，越來越多的理論方法和模型陸續(xù)被提出來解釋各種奇異的實驗現(xiàn)象。已經提出來的理論方法和建立的理論模型基本上都是基于求解含時薛定諤方程，這就要求理論工作者開展一些數(shù)值計算，即基于勢能面的量子波包的數(shù)值模擬也越來越顯得重要。

2、 本文的主要工作是基于量子波包方法，研究了氣相雙原子分子的光電離和光解離問題。利用自編的一維多能級含時波包計算程序，計算了雙原子分子的時間和能量分辨光電子能譜。由于時間、能量分辨光電子能譜和相應的激發(fā)態(tài)之間存在映射關系，因此可以利用光電子能譜探測分子動力學過程。首先，利用光電子能譜研究了NO分子中的價態(tài)和里德堡態(tài)之間的耦合作用。NO分子的價態(tài)B2Ⅱ對里德堡態(tài)C2Ⅱ產生的動力學影響能很好地反映到時間、能量分辨光電子能譜中。計算結果

3、表明，價態(tài)對里德堡態(tài)的動力學影響是不能忽略的。利用時間、能量分辨光電子能譜，研究了NO分子的激光誘導連續(xù)結構。給出了詳細的隨時間演化的光電子能譜，描述了NO分子在多色脈沖激光場中的光電離過程。采用含時量子波包方法求解H1分子的光解離問題，計算了A帶的吸收光譜和不同頻率下的HI分子光解離產物的分支比。同時利用含時波包和幾率流方法，計算了HI分子在超短激光脈沖場中幾個光學周期的光解過程。探討了如何利用幾個光學周期脈沖的相對相位來控制光解產物