Mn摻雜ZnO稀磁半導體薄膜的軟X射線光譜.pdf

1、近年來，稀磁半導體(DMSs)因其在自旋電子學器件上潛在的應用價值，引起了人們的廣泛興趣。相關(guān)理論研究預言Mn摻雜p型ZnO DMSs的居里溫度(Tc)可以達到室溫，甚至室溫以上，在實驗中也觀察到(Zn，Mn)O具有豐富的磁學現(xiàn)象。然而，對其鐵磁性是載流子誘導的，還是源于Mn相關(guān)的磁性第二相仍存在很大爭議。因此，了解(zn，Mn)O中Mn原子的局域環(huán)境以及電子態(tài)的信息，對于了解其磁性的起源具有十分重要的意義。隨著高亮度第三代同步輻射光源

2、的出現(xiàn)而發(fā)展起來的軟X射線光譜技術(shù)可以提供有關(guān)材料電子結(jié)構(gòu)的豐富信息，是一種備受關(guān)注的新型的譜學探測方法。
　　在本論文中，我們主要是利用美國第三代同步輻射裝置-先進光源(ALS)8.0.1光束線(BL8.0.1)的軟X射線熒光譜儀，對(zn，Mn)O薄膜樣品進行了原子局域結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的研究。結(jié)合磁性測量，我們試圖找到鐵磁性樣品的合適的Mn摻雜濃度和優(yōu)化生長條件。對于采用MBE方法在200℃溫度下生長的不同Mn摻雜濃度的樣品，研

3、究發(fā)現(xiàn)在低Mn濃度樣品中，Mn原子主要處于替代位置；當Mn濃度較高(20％或更高)時，在薄膜中會生成MnO團簇結(jié)構(gòu)。隨著Mn濃度從低到高，樣品的磁性從鐵磁(Tc=45 K)向反鐵磁發(fā)生轉(zhuǎn)變。在實驗上主要是研究了MnL2，3邊的X射線發(fā)射光譜(XES)。通過計算在共振和非共振激發(fā)條件下MnL2與MnL3發(fā)射峰積分強度的比值(I(L2)/I(L3))，可知在鐵磁性樣品中具有大量行為類似于巡游電子的自由d電子。通過建立多種Mn原子構(gòu)型，對樣品

4、的電子結(jié)構(gòu)和交換相互作用進行了第一性原理的計算，并與實驗結(jié)果進行比較。計算表明，單靠Mn替位原子，并不能使(Zn，Mn)O樣品產(chǎn)生鐵磁性，在低Mn濃度(<20％)樣品中，鐵磁性主要起源于替位Mn和間隙Mn之間的RKKY交換相互作用；而高Mn濃度樣品中形成的MnO團簇則導致了反鐵磁性的出現(xiàn)。
　　通過降低生長溫度到150℃，在Mn濃度為20％的(Z，n，Mn)O樣品中，成功地避免了MnO第二相的生成，并表現(xiàn)出鐵磁性。由于此樣品接近于

5、Mn原子在ZnO中的固溶度極限，在薄膜內(nèi)存在大量的應力。經(jīng)過400℃退火，Mn原子在樣品中發(fā)生擴散，再分布并形成Mn2O3團簇，其鐵磁性明顯減弱。相關(guān)的理論計算表明，在非平衡過程生長的應力薄膜中存在的間隙Mn可以成為鐵磁性產(chǎn)生的主要原因。樣品經(jīng)過退火，鐵磁性的減弱應該與形成的Mn2O3團簇有關(guān)?？梢?，退火處理對樣品的結(jié)構(gòu)和磁性產(chǎn)生十分重要的影響。
　　鑒于本論文中(zn，Mn)O樣品生長溫度較低的特性，我們在計算中只考慮了形成能較