19127.mcm41及沸石微反應器中1茚酮的合成研究

1、MCM41及沸石微反應器中1茚酮的合成研究重慶大學碩士學位論文（學術(shù)學位）學生姓名：劉琦指導教師：肖尚友副教授專業(yè)：藥物化學學科門類：理學重慶大學化學化工學院二O一五年五月重慶大學碩士學位論文中文摘要I摘要自從1987年超分子化學概念的提出，超分子化學就得到了廣泛的關(guān)注，微反應器是超分子化學重要研究內(nèi)容之一。近年來微反應器因為其對有機合成反應具有較高的催化活性及擇型催化等特性被應用到合成方法學研究當中，常使用的的微反應器主要有：環(huán)狀配體

2、化合物空穴、分子聚集體、多孔固體。介孔分子篩是多孔固體分子反應器的一種，由于它具有均勻的孔徑、大比表面積、易于摻雜的骨架結(jié)構(gòu)的等優(yōu)勢，在催化、篩分、吸附等領(lǐng)域的應用不斷被拓寬，且相較于傳統(tǒng)催化劑它具有后處理簡單可循環(huán)使用等特點，基于此，本文利用介孔材料作微反應器催化合成1茚酮。論文的第一部分探索了沸石分子篩內(nèi)1茚酮的合成（Scheme1），以往傳統(tǒng)的方法是將沸石分子篩或改性的沸石分子篩作為催化劑，在有機溶劑中合成1茚酮，該方法反應時間長

3、且反應條件苛刻，后處理復雜，產(chǎn)率低，而且為了增加反應活性一般是以1苯基2丙烯基1酮為原料。本實驗采用3苯基丙酸為反應原料，沸石分子篩為反應器，考察反應溫度、時間、反應容器及洗脫劑對反應的影響，對反應條件進行了優(yōu)化，初步探討了沸石分子篩反應器內(nèi)3苯丙酸的合成機理。發(fā)現(xiàn)以石油醚為組裝溶劑，反應溫度為200℃，反應時間為6h，甲醇為洗脫劑，產(chǎn)率為71.3%，相較于傳統(tǒng)方法，將沸石分子篩作為微反應器可以提高反應產(chǎn)率，縮短反應時間，沸石分子篩活性

4、中心為質(zhì)子酸中心，沸石上進行的?；磻獧C理為親電取代機理。Scheme1論文的第二部分主要考察3苯丙酸在3.7nm的MCM41為反應器中的反應規(guī)律，首先在微波輻射條件下，以1，3，5三甲基苯為擴孔劑，合成3.7nm的MCM41再通過XRD衍射、氮吸附脫附對MCM41進行結(jié)構(gòu)表征，發(fā)現(xiàn)合成的MCM41具有MCM41特征吸收峰、孔徑分布均勻、孔道規(guī)則且呈六方介孔結(jié)構(gòu)等特點，其次同樣對反應條件進行了優(yōu)化，同樣采用石油醚為組裝溶劑，甲醇為洗脫劑