Ti-Co陰極催化還原結(jié)合電解氯氧化無(wú)害化去除硝酸鹽氮研究.pdf

1、地下水硝酸鹽氮污染已成為全球范圍內(nèi)亟待解決的環(huán)境問(wèn)題之一。近年來(lái)，電化學(xué)脫氮成為研究的熱點(diǎn)。電化學(xué)方法處理水體硝酸鹽氮污染具有其獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，然而當(dāng)前研究的催化劑大多依賴貴金屬元素，使其實(shí)際廣泛應(yīng)用受到限制。本研究以模擬受硝酸鹽氮污染地下水為研究對(duì)象，利用過(guò)渡金屬元素Co作為電極催化涂層，旨在研發(fā)一種無(wú)害化去除硝酸鹽氮的電化學(xué)新技術(shù)。
　　電極的催化性能與其表面特性密切相關(guān)，而涂層前驅(qū)液Co(NO3)3溶液濃度、焙燒溫度、涂層前驅(qū)液的

2、涂刷次數(shù)和焙燒時(shí)間等是電極表面特性的主要影響因素。因此，本實(shí)驗(yàn)首先研究在不同條件下制備得到的Ti/Co陰極的催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Ti/Co陰極的最佳制備方案為:Co(NO3)3母液濃度為2mol·Co/L，焙燒溫度為500℃，涂刷次數(shù)為6次，焙燒時(shí)間為60min。
　　以Ti/Co為陰極，Ti/Ir-Ru為陽(yáng)極組成電解體系，研究在不同反應(yīng)條件下催化還原水體中NO3--N的規(guī)律。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:Ti/Co陰極具有高效催化還原電解體

3、系中NO3--N的性能，Ti/Co陰極催化還原NO3--N的主要產(chǎn)物為氨氮，出水均未檢出NO2--N。以催化還原效率為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，電解體系合理的反應(yīng)條件為:電流密度6mA/cm2，極板距離9mm，攪拌強(qiáng)度450rad/min。向電解體系中加入電解質(zhì)NaCl，通過(guò)電解Cl-生成高氧化活性的HClO，將NO3--N的主要還原產(chǎn)物NH4+-N氧化為N2，實(shí)現(xiàn)NO3--N的無(wú)害化去除。通過(guò)優(yōu)化條件實(shí)驗(yàn)，確定最佳的反應(yīng)參數(shù)為:Cl-濃度200mg/

4、L，電流密度14mA/cm2，極板距離9mm，攪拌強(qiáng)度300rad/min，電解時(shí)間120min。在此條件下電解體系總氮去除率達(dá)到90.0％。
　　通過(guò)對(duì)電解體系Ti/Co陰極催化還原NO3--N和陽(yáng)極氯氧化去除NH4+-N的機(jī)理分別進(jìn)行分析，初步提出Co修飾Ti基陰極催化還原NO3--N的反應(yīng)機(jī)理模型為:當(dāng)水體中NO3-吸附于Ti/Co陰極表面的催化涂層上，活性還原物質(zhì)H*攻擊N—O鍵，并主要形成N—H新鍵，從而將NO3-還原為