堿金屬活性組分催化碳煙燃燒性能及機理.pdf

1、柴油車尾氣中排放的碳煙顆粒物對環(huán)境和人類健康帶來嚴重的危害。因此，如何有效控制顆粒物的排放受到研究者的廣泛的關注。目前，解決這一問題最有效的技術是DPF(diesel particulate filters)技術。該技術的關鍵是開發(fā)一種高效的催化劑以降低碳煙的起燃溫度。
　　研究表明，堿金屬催化劑具有優(yōu)異的催化碳煙燃燒活性。然而對于其催化作用機理一直存在爭議。大部分人認為堿金屬能夠增加催化劑與碳煙的接觸效率，從而有效地促進碳煙氧化

2、。而我們課題組在前期工作的基礎上認為，堿金屬物種除了作為助劑改善接觸之外，其本身也具有催化活性。為了證明這一猜想，我們對催化劑進行了設計:將堿金屬限域在具有孔道材料的催化劑中，使其不與碳煙接觸。由于ZSM-5分子篩具有有序的三維微孔結(jié)構(gòu)和陽離子交換能力。因此我們選取ZSM-5為載體，將堿金屬(Na、K、Cs)用離子交換法引入ZSM-5微孔中，制備了M-ZSM-5-25(M=Na/K/Cs)催化劑，通過XRD、BET、SEM、ICP、FT

3、-IR、Raman、XAFS、NH3-TPD等手段對其物理化學性質(zhì)進行表征，證明堿金屬的存在位置位于離子交換位。并通過O2-TPO和等溫反應對其催化碳煙氧化表觀活性和內(nèi)在活性進行了探究。發(fā)現(xiàn)該類催化劑展現(xiàn)出了碳煙氧化活性，并且其活性與堿金屬本身的性質(zhì)有關。此外，對其催化碳煙氧化機理進行了研究，對不同K含量的ZSM-5的活性進行比較，發(fā)現(xiàn)隨著K含量的增加，催化劑催化碳煙燃燒活性增強。并通過同位素示蹤實驗證實了K-ZSM-5能夠使氣相氧活化

4、。氣相氧的活化來源于活性組分K。
　　將堿金屬引入分子篩中，已經(jīng)證明堿金屬物種可以作為活性組分用于催化碳煙氧化。為了證明這一結(jié)論在其他體系中的適用性，我們設計了另外一種催化劑，將K引入到具有隧道結(jié)構(gòu)的TiO2載體中，作進一步的研究。首先利用固相法制備了棒狀的KTi8O16催化劑，發(fā)現(xiàn)K的加入，有助于改善TiO2催化碳煙燃燒活性。此外，為了進一步提高該類催化劑的活性，利用不同的方法對K含量進行了調(diào)控，制備了一系列形貌為顆粒狀的KxT