土壤中不同形態(tài)汞提取方法的比較研究.pdf

1、本課題就汞在土壤中的賦存形態(tài)進(jìn)行了系統(tǒng)的探討。在課題的開(kāi)始階段，以Tessier連續(xù)提取法為基礎(chǔ)，應(yīng)用緩變性地球?yàn)?zāi)害模型(DGH)對(duì)某汞污染場(chǎng)區(qū)進(jìn)行了風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，探究了形態(tài)分析的意義。
　　在該汞污染場(chǎng)區(qū)中，土壤總汞的濃度范圍介于0.0250-44.3 mgkg-1。汞的有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)為該區(qū)域土壤中汞的主要賦存形態(tài)，而移動(dòng)性高的汞的含量介于5.9-9.7％，揭示出了該場(chǎng)地潛在的一定風(fēng)險(xiǎn)。汞的各個(gè)形態(tài)與土壤理化性質(zhì)的相關(guān)分析表明土

2、壤有機(jī)質(zhì)作為土壤形態(tài)分布特征中的主要因素，與pH一起和汞的鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)呈正相關(guān)。結(jié)合偏相關(guān)分析，引入DGH模型來(lái)揭露汞形態(tài)間潛在的內(nèi)在轉(zhuǎn)化路徑，為風(fēng)險(xiǎn)的演變提供更加深入的認(rèn)知。結(jié)果顯示，約有10.5％的樣品超出了DGH臨界爆發(fā)點(diǎn)，風(fēng)險(xiǎn)相對(duì)較低。
　　緊接著，對(duì)于汞的形態(tài)分析方法體系，選擇了四種應(yīng)用于汞的連續(xù)提取法（Tessier，BCR，CIEMAT以及地調(diào)局）就其回收率，形態(tài)分布以及生物可利用性識(shí)別這三方面上進(jìn)行了比較。結(jié)果

3、顯示，從回收率的角度上來(lái)看，四種方法局呈現(xiàn)出滿意的回收率，但是地調(diào)局七步提取由于其步驟繁瑣，呈現(xiàn)的相對(duì)回收率最低。在形態(tài)分布角度上，Tessier和BCR均呈現(xiàn)出近似的形態(tài)分布，而CIEMAT和地調(diào)局的方法則考慮到了汞的腐殖酸結(jié)合態(tài)，將其從汞的有機(jī)結(jié)合態(tài)中抽離出來(lái)，此外，CIEMAT同時(shí)考慮到了元素汞這一部分，而其他三種方法卻并未涉及。運(yùn)用盆栽試驗(yàn)對(duì)四種連續(xù)提取方法的汞的生物可利用性的識(shí)別進(jìn)行了比較。偏相關(guān)分析結(jié)果表明，Tessier的

4、各個(gè)形態(tài)與植物（空心菜）的相關(guān)性與先前的研究相符;各個(gè)方法中的可交換形態(tài)均與植物吸收總汞呈正偏相關(guān)，碳酸鹽結(jié)合態(tài)與植物吸收總汞呈現(xiàn)相對(duì)較弱的正偏相關(guān)其結(jié)果相對(duì)較低，這可能歸因于植物吸收汞的機(jī)理，絡(luò)合作用所占比重要高于酸化。各個(gè)方法中的汞的可還原形態(tài)均與植物吸收總汞呈現(xiàn)最高的正偏相關(guān)，進(jìn)一步佐證了這一結(jié)論。對(duì)于單獨(dú)的汞的腐殖酸結(jié)合態(tài)而言，區(qū)別于汞的有機(jī)結(jié)合態(tài)，與植物吸收總汞呈現(xiàn)出了正偏相關(guān)，這揭露出更真實(shí)的土壤中汞的生物可利用性信息。

5、r>　　最后，以對(duì)比結(jié)果最優(yōu)的CIEMAT方法為基礎(chǔ)，針對(duì)于汞的活動(dòng)態(tài)提取進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計(jì)。采用硝酸為提取劑，考慮了反應(yīng)溫度，反應(yīng)時(shí)間和提取劑濃度三種因素探究其提取量。以三因素六水平的正交試驗(yàn)進(jìn)行了數(shù)據(jù)分析，確定了最佳反應(yīng)條件為70℃、5h、HNO3濃度為3mol L-1，在此基礎(chǔ)上進(jìn)行了驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)，該條件下的汞的提取量占植物吸收總汞量的60％以上，通過(guò)回歸方程分析得出該提取劑提取的汞的含量主要來(lái)自于有機(jī)結(jié)合態(tài);在相關(guān)性分析上，該條件下的汞