脈沖放電等離子體對有機污染土壤的修復研究.pdf

1、近年來，土壤污染逐漸加重，成為人類健康的潛在威脅以及農業(yè)可持續(xù)發(fā)展的重大隱患，因此，土壤修復已成為環(huán)保工作的緊迫任務和重要內容。針對有機污染土壤的修復，現(xiàn)有的物理法、化學法和生物法等很難同時滿足快速、高效、清潔的修復要求。而低溫等離子體技術作為一種高效、快速、無二次污染的高級氧化技術，為有機污染土壤的修復提供了新的方向。本文以多環(huán)芳烴芴以及農藥阿特拉津兩種有機污染物作為研究對象，采用高壓脈沖電源和針板反應器，通過電暈放電產生的等離子體降

2、解土壤中的有機物。主要研究包括芴的檢測條件的優(yōu)化、反應系統(tǒng)的放電特性、系統(tǒng)參數(shù)對芴降解率的影響、芴和阿特拉津降解機理分析。主要研究結果如下：
　?。?）明確了芴分別溶于乙酸、丙酮、乙醇和甲醇四種溶劑后的HPLC檢測條件，在0~60mg/L濃度范圍內可以得到相關性較好的標準曲線；制備污染土樣時，樣品在搖床中附著的最佳震蕩時間為10h，提取土壤中的芴時，只需震蕩1h即可使之溶出；離心和震蕩對芴的提取效果相同，雖然離心提取過程較為復雜，

3、但耗時較短，而震蕩提取過程相對簡單，但耗時較長；四種溶劑對芴的提取率大小順序為乙酸>丙酮>乙醇>甲醇，綜合考慮四種溶劑的物化性質、HPLC檢測時長及提取率，選擇甲醇作為芴的溶劑。
　?。?）電源的負極輸入功率大于正極，放電電壓和放電頻率升高則輸入功率隨之增大，電極間距在20~50mm之間輸入功率隨著間距的增加而減小，同一間距下輸入功率隨著電壓的升高而增大，而電極間距為10mm時輸入功率隨著電壓的升高而減小，土壤厚度的增加會削弱放電

4、效果，從而輸入功率隨著土壤厚度的增加而減小，空氣流量對輸入功率無顯著影響。
　?。?）高壓正極脈沖的能量效率高出負極0.035mg/kJ，選擇正極作為連接反應器的電極；土壤中芴的降解率隨著放電電壓和放電頻率值的增加而增大，綜合考慮污染物的降解效果以及能量消耗值，選擇最佳電壓值為30kV，最佳頻率值為50Hz；放電效果最佳的電極間距是20mm；0L/min~6L/min范圍內的空氣流量對芴的降解率沒有明顯的影響，只需自然通氣即可；等

5、離子體對土壤中不同初始濃度的芴的實際降解量大小順序為：1000mg/kg>200mg/kg>100 mg/kg；等離子體對含水率分別為0％、10%和20%的芴污染土壤的降解率大小順序為：0%>10%>20%，此外，等離子體對pH值分別為3.0、6.8和9.0的土壤中芴的降解率大小順序為：9.0>6.8>3.0，土壤pH值為9時的降解率比pH為6.8時只提高了0.23%，故該技術在處理典型PAHs污染土壤時無需進行 pH調節(jié)。對等離子體降

6、解芴的過程進行動力學擬合，發(fā)現(xiàn)該過程符合準一級動力學。
　　（4）等離子體對芴的降解效果明顯優(yōu)于單獨臭氧對芴的降解效果，放電60min后，O3所起的作用占等離子的46.94%。通過定期洗脫土壤表層被氧化的產物可以改善等離子體在土壤表層的傳質效果，能夠較大幅度地提高芴的降解率；通過芴在放電前后的FTIR圖譜結合相關文獻推斷出了芴的可能降解途徑，副產物主要為酚、醇和酸。此外，等離子體對阿特拉津的降解率為23%，而O3對阿特拉津的降解率