鈮酸鈉材料的合成及其降解染料廢水研究.pdf

1、隨著全球污染問題的日益嚴重,人類已將更多的目光放到現代化工業(yè)生產和環(huán)境污染的關系上。工業(yè)活動向水體中排放有毒的化合物,從而造成水體的污染。近幾十年,高濃度、組成復雜的染料廢水越來越受人們的關注。為了使污染水體凈化,人們采用了一系列物理、化學和生物技術方法。采用高活性的自由基(如·OH、O2-)降解水體中有機污染物的高級氧化技術是一種優(yōu)秀的水處理方法。高級氧化技術一般包括:光催化技術、臭氧氧化技術、H2O2氧化技術、Fenton氧化和光F

2、enton氧化技術。
　　 鈮酸鹽作為新型催化劑,被證實能夠有效光解水及降解環(huán)境中有機污染物,因此引起人們的關注。本文圍繞催化材料NaNbO3的設計、開發(fā)為重點,采用水熱法制備Na8Nb6O19·13H2O、NaNbO3／ZnO催化劑,并通過浸漬法合成Fe3+-NaNbO3金屬摻雜型催化劑。運用XRD、SEM、DRS、XPS、TG-DSC等方法對合成的催化劑進行了表征,分析其構效之間的關系。為了考察催化劑的催化活性,以難降解的亞

3、甲基藍染料(MB)為對象,研究了不同參數條件對MB降解率的影響,同時結合催化活性的改變,分析其催化反應機理。實驗結果如下:
　　 用簡單的水熱法合成Na8Nb6O19·13H2O催化劑。采用XRD、SEM和TG-DSC等方法研究催化劑的物理化學特性。XRD和TG-DSC分析表明Na8Nb6O19·13H2O為水熱合成NaNbO3物質過程中的一種中間體。對比研究Na8Nb6O19·13H2O／H2O2、Nb2O5／H2O2和NaN

4、bO3／H2O2三種不同體系對MB催化降解的活性,結果表明Na8Nb6O19·13H2O催化劑在H2O2存在的條件下具有最好的降解MB活性。實驗數據表明,當反應溫度為30℃時,Na8Nb6O19·13H2O／H2O2體系中MB的降解率在1 h內可達93.5％。Na8Nb6O19·13H2O／H2O2體系降解MB的過程符合一級反應動力學特性,降解速率常數(k)為0.02376 min-1。其降解速率比 Nb2O5／H2O2和 NaNbO3

5、／H2O2體系高。同時對Na8Nb6O19·13H2O／H2O2體系降解MB的機理進行了分析。
　　 采用水熱法合成了不同NaNbO3含量的NaNbO3／ZnO異質結催化劑。結合XRD、XPS、DRS、SEM-EDS、TEM、TG-DSC等表征手段對NaNbO3／ZnO材料的晶型結構、表面性質、化合價態(tài)組成變化進行分析。以MB為降解底物,研究其光催化活性。結果表明,當摻雜量為10％時,光催化劑具有最好的活性。探討了NaNbO3／

6、ZnO異質結光催化劑降解MB的機理。研究發(fā)現光生電子和空穴有效的轉移限制了光生載流子的復合,這可能為光催化劑具有高催化活性的主要原因。
　　 實驗還制備了過渡金屬Fe摻雜的NaNbO3催化劑,通過表征實驗發(fā)現摻雜Fe3+后NaNbO3晶型沒有發(fā)生明顯改變。反應最佳條件為:Fe3+摻雜量為2 wt％,催化劑的焙燒溫度300℃。在該條件下光Fenton催化降解效率在摻雜Fea+后可顯著提高。同時研究發(fā)現Fe3+-NaNbO3催化劑降