納米Fe3O4-GO復(fù)合體活化過二硫酸鹽降解有機(jī)污染物的研究.pdf

1、近年來，工業(yè)化引起的地表水及地下水污染日益嚴(yán)重，引起了廣泛的關(guān)注。在各類水污染中，有機(jī)污染占主導(dǎo)地位，這類污染具有排放量大，污染面廣且種類繁多等特點(diǎn)。特別是生物難降解、持久性、有毒有害污染物更可以通過食物鏈富集，嚴(yán)重威脅人類的健康與發(fā)展。如何高效地治理有機(jī)污染廢水，消減環(huán)境負(fù)荷，保護(hù)人類生存環(huán)境，是我國(guó)新常態(tài)下亟需解決的重要問題。高級(jí)氧化法，作為一種常見的有機(jī)污染廢水處理技術(shù)，因其簡(jiǎn)單、快速、綠色等特點(diǎn)而備受青睞?；罨^二硫酸鹽(per

2、oxydisulfate，PDS)產(chǎn)生硫酸根自由基(SO4，E0=2.5～3.1V)去除有機(jī)污染，是目前發(fā)展起來的頗有應(yīng)用前景的高級(jí)氧化技術(shù)之一。SO4活性極強(qiáng)，在反應(yīng)中能與有機(jī)污染物進(jìn)行加合、取代、電子轉(zhuǎn)移、斷鍵等反應(yīng)，使水中的大分子有毒污染物被氧化降解為低毒或者無(wú)毒的小分子物質(zhì)，甚至直接礦化成CO2和H2O。
　　催化劑的性能是決定催化體系效率的關(guān)鍵。非均相催化劑克服了均相催化劑利用效率低，無(wú)法循環(huán)使用，運(yùn)行成本高等缺陷。因此

3、，制備高效、綠色的非均相催化劑對(duì)PDS體系用于難降解有機(jī)廢水的處理具有重要意義。本課題報(bào)道了一種氧化石墨烯負(fù)載納米四氧化三鐵復(fù)合體(Fe3O4-GO)催化劑的制備，及其快速、高效活化PDS降解苯酚等芳香化合物的過程，并著重探討了相關(guān)機(jī)理等。主要內(nèi)容如下：
　　采用原位共沉淀法制備鐵氧化物催化劑----納米Fe3O4-GO復(fù)合體。采用掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X-射線衍射(XRD)及傅里葉變換紅外(FTIR)等技術(shù)對(duì)納

4、米Fe3O4-GO復(fù)合體進(jìn)行表征，證明納米Fe3O4顆粒均勻分布在GO表面，復(fù)合體中形成了Fe-O-C鍵加速Fe3O4與GO在反應(yīng)過程中的電子轉(zhuǎn)移，保持納米Fe3O4-GO復(fù)合體的高活性。Fe3O4-GO/PDS體系能在pH3.0～9.0的范圍內(nèi)有效降解苯酚等芳香化合物，動(dòng)力學(xué)研究表明苯酚的降解過程符合擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)。
　　對(duì)Fe3O4-GO/PDS體系催化降解苯酚的催化機(jī)制進(jìn)行探討，通過淬滅實(shí)驗(yàn)及電子順磁共振(EPR)測(cè)試證明，F(xiàn)

5、e3O4-GO/PDS體系為非自由基(SO4或 HO)作用的體系；通過離子強(qiáng)度影響及原位傅里葉紅外(ATR-FTIR)等測(cè)試表明納米Fe3O4-GO復(fù)合體與PDS之間為inner-sphere作用。由于≡Fe(II)易于氧化為高價(jià)態(tài)的鐵，這種強(qiáng)的作用力產(chǎn)生了電子轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致了PDS的分解。綜合以上信息，可以推斷高價(jià)鐵≡Fe(IV)為Fe3O4-GO/PDS體系中降解污染物的活性物質(zhì)。評(píng)價(jià)了陰離子（如 Cl-、HCO3-、H2PO4-等）及

6、天然有機(jī)質(zhì)（HA）對(duì)Fe3O4-GO/PDS體系降解苯酚的影響，其中Cl-及HA對(duì)Fe3O4-GO/PDS體系降解苯酚基本無(wú)影響；對(duì)比了Fe3O4-GO/PDS體系與傳統(tǒng)SO4體系對(duì)芳香族污染物的降解選擇性。
　　本文選取苯酚作為模型污染物進(jìn)行實(shí)驗(yàn)旨在找出Fe3O4-GO/PDS反應(yīng)體系中影響催化性能的關(guān)鍵所在，提高催化效率，深入探討納米Fe3O4-GO復(fù)合體活化PDS的作用機(jī)理，以期為各種不同高級(jí)氧化技術(shù)對(duì)水中有機(jī)污染物的降解提