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文檔簡介
1、用納米鐵(NI)凈化水體是近年來的研究熱點之一。NI具有較大的比表面積和很高的反應活性,在水體污染治理中具有極大的優(yōu)勢。但由于易氧化,分散性差,在水溶液中易團聚沉淀以及在水層中遷移性差等缺點,很大程度上限制了NI在工程中的實際應用。本文從制備單純納米鐵的液相還原法進行改進,選用牡蠣殼和羧甲基纖維素鈉作為納米鐵的負載物和包覆物。對比兩種材料在不同的制備條件生成的納米鐵復合材料對砷污染溶液的重金屬去除效果和最佳制備條件下的復合材料在不同的反
2、應條件下除砷效果,最終確定了負載型納米鐵和包覆型納米鐵的最佳制備條件,合成了抗氧化、抗酸堿性和高反應活性的納米鐵復合材料(OS/NI和CMC/NI)。用場發(fā)射掃描電鏡(FESEM)、傅里葉紅外光譜(FTIR)現(xiàn)代分析技術分別對NI,OS/NI和CMC/NI進行了表征,探討了OS和CMC的加入對NI表面結構的影響。
本文選取As(III)為研究對象,分別比較了相同制備條件下不同的鐵源、還原劑、制備溫度、負載材料牡蠣殼粒徑、包覆材
3、料羧甲基纖維素鈉比例合成的NI和復合材料除砷效果。同時研究了不同的反應條件如反應溫度、溶液初始 pH及不同的As(III)初始濃度下NI和復合材料去除As(III)的影響,并對OS/NI進行了進一步的動力學研究,最后通過FTIR和X-射線光電子能譜(XPS)對反應后的OS/NI表面元素、價態(tài)進行了分析,探討了OS/NI對As(III)的去除機理。
主要的研究成果為以下4個部分:
?。?)通過制備條件的選擇優(yōu)化得到了制備
4、 OS/NI最佳的條件為:在室溫條件下采取牡蠣殼粒徑范圍為<425μm,經鐵源硫酸亞鐵浸泡,滴加KBH4,再通N2并且不斷的機械攪拌。最終合成負載型納米鐵,除砷效果可達近100%。
通過制備條件的選擇優(yōu)化得到了制備CMC/NI最佳的條件為:在室溫條件下采取包覆比例為37wt%,利用超聲震蕩和機械攪拌使CMC和硫酸亞鐵融合,滴加KBH4,在通N2并且不斷的機械攪拌。最終合成包覆型納米鐵,除砷效果可達90%。
?。?)根據
5、電鏡和傅里葉紅外表征結果表明,復合材料在水溶液中分散效果良好,粒徑控制在納米尺度范圍內。納米鐵成功的負載在牡蠣殼內孔表面和外表面,F(xiàn)e-O峰值的減弱表明負載后提高了復合材料的抗氧化性,粒徑控制在60 nm左右。包覆型納米鐵CMC/NI中的羧甲基纖維素鈉分子通過單齒配位作用結合在NI表面。同時,F(xiàn)e-O峰值減弱表明包覆材料CMC的加入提高了復合材料的抗氧化性。
?。?)水體As(III)去除實驗結果表明,不同粒徑的牡蠣殼和包覆比例
6、會對納米鐵的合成產生很大影響,選擇恰當的牡蠣殼粒徑和包覆比例對As(III)的去除非常重要。鐵源種類的不同會影響復合材料除As(III)的能力,復合材料合成的溫度越高,去除率越低,復合材料除As(III)的能力受砷溶液pH值影響較小,材料具有優(yōu)良的抗酸堿性能。
(4)動力學研究表明:NI/OS對As(III)的去除與準二級動力學方程、Langmuir吸附等溫式相擬合,即表明該吸附過程為單分子層吸附,且吸附的所有過程主要為化學吸
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