偶氮類(lèi)有機(jī)化合物的氧化降解研究.pdf

1、分子結(jié)構(gòu)中含有偶氮基(N=N)的一類(lèi)化合物，稱為偶氮化合物。偶氮化合物常作為染料廣泛應(yīng)用于紡織、皮革等領(lǐng)域。若人體長(zhǎng)期接觸偶氮染料，在代謝過(guò)程中會(huì)發(fā)生還原反應(yīng)，形成具有致癌作用的芳香胺化合物。人體吸收這些芳香胺物質(zhì)后會(huì)產(chǎn)生皮炎癥狀，如紅斑、水泡等，處理不當(dāng)還會(huì)引起細(xì)菌感染、化膿等，并經(jīng)過(guò)一系列作用使人體細(xì)胞的DNA發(fā)生結(jié)構(gòu)與功能變化，最終成為誘發(fā)人體病變的原因，對(duì)人體健康產(chǎn)生危害。因此，對(duì)含有偶氮染料的廢水的有效處理具有十分重要的理論意

2、義和現(xiàn)實(shí)意義。
　　聚吡咯(PPy)作為典型的共軛聚合物，具有良好的光、電、磁特性及電化學(xué)氧化還原可逆性，廣泛應(yīng)用于電化學(xué)傳感器、電化學(xué)催化活性材料、電致發(fā)光等領(lǐng)域，成為近幾年研究較多的材料之一。在本論文中，采用簡(jiǎn)單的實(shí)驗(yàn)方法和裝置制備了聚吡咯，通過(guò)載體負(fù)載聚吡咯得到聚吡咯復(fù)合材料，從而改善了聚吡咯易團(tuán)聚、固體密度小且不溶于水、反應(yīng)時(shí)不能完全與反應(yīng)物接觸、氧化效率較低等缺點(diǎn)。以甲基橙、皂黃為偶氮化合物的模型，采用紫外-可見(jiàn)光譜技術(shù)

3、研究聚吡咯復(fù)合材料的氧化性能，主要內(nèi)容如下:
　　1.以吡咯單體(Py)、納米SiO2為原料，在FeCl3的氧化作用下制備質(zhì)量比為1∶1的聚吡咯/納米二氧化硅(PPy/nSiO2)復(fù)合材料，并用于甲基橙溶液的氧化反應(yīng)。結(jié)果表明，聚吡咯較均勻地負(fù)載到納米SiO2表面，從而增大了PPy的比表面積，進(jìn)而提高復(fù)合材料的氧化活性。對(duì)于含12mg/L甲基橙的模擬廢水，使用1.0mg/mL的PPy/nSiO2氧化反應(yīng)1h，甲基橙的去除率達(dá)到94

4、.7％。PPy/nSiO2還表現(xiàn)出一定的催化作用，可以催化過(guò)氧化氫(H2O2)氧化甲基橙，不僅加快反應(yīng)速率，而且減少了PPy/nSiO2的用量。PPy/nSiO2可回收再生，回收再生后的PPy/nSiO2對(duì)甲基橙的去除率，可以達(dá)到初次使用的效果。
　　2.以吡咯單體(Py)和納米SiO2為原料，在FeCl3的氧化作用下制備質(zhì)量比為1∶1的聚吡咯/納米二氧化硅(PPy/nSiO2)復(fù)合材料，并用于皂黃溶液的氧化降解反應(yīng)。探討了pH、

5、PPy/nSiO2用量、皂黃溶液初始濃度對(duì)反應(yīng)的影響，通過(guò)降解反應(yīng)過(guò)程的UV-Vis圖譜分析了皂黃的降解過(guò)程。結(jié)果表明，表面積較大的聚吡咯/納米二氧化硅（PPy/nSiO2）復(fù)合材料對(duì)皂黃有較好的氧化降解效果。對(duì)于1.5×5-3mol/L的皂黃溶液，使用1.5mg/mL的PPy/nSiO2氧化反應(yīng)1h，皂黃的去除率達(dá)到96.5％。當(dāng)在反應(yīng)體系中存在過(guò)氧化氫時(shí)，可以減少PPy/nSiO2的用量，從而達(dá)到相同的降解效果。
　　3.以吡

6、咯單體(Py)和納米CeO2為原料，F(xiàn)eCl3為氧化劑，在十二烷基苯磺酸鈉存在下，制備質(zhì)量比為1∶1的聚吡咯/納米二氧化鈰(PPy/nCeO2)復(fù)合材料，并用于氧化降解甲基橙溶液。試驗(yàn)了聚吡咯/納米二氧化鈰(PPy/nCeO2)復(fù)合材料的用量、十二烷基苯磺酸鈉的用量及體系酸度的變化對(duì)氧化反應(yīng)的影響。結(jié)果表明，當(dāng)十二烷基苯磺酸鈉的用量為2.178g時(shí)，聚吡咯能均勻的負(fù)載在nCeO2表面，制備的PPy/nCeO2比表面積大，對(duì)甲基橙的降解效