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1、本文采用共沉法原位合成了氧化石墨烯(GO)/錳鐵尖晶石催化劑m-GO-MFO(m=0,2,5,10),并通過不同溫度氮氣保護煅燒得到5-rGO-MFO-n(n=200,300,500),及空氣煅燒的MFO共八種催化劑。通過SEM,EDS,XRD,F(xiàn)T-IR,Raman,BET&BJH, TEM,XPS等手段對不同催化劑的微觀形貌、晶體結(jié)構(gòu)、元素組成及價態(tài)、表面基團進行了分析。研究了催化劑在不同水質(zhì)條件下催化臭氧產(chǎn)生羥基自由基去除水中鄰苯
2、二甲酸二丁酯(DBP)的性能,催化劑本身特性對催化效果的影響,探討了催化臭氧產(chǎn)生羥基自由基的微觀機理。 結(jié)果表明,所制備的石墨烯/錳鐵尖晶石催化劑均為顆粒狀,GO是支撐體,錳尖晶石鐵氧體以納米顆粒形式沉積在其表面,低溫(200℃)煅燒后修飾孔的形態(tài)由狹縫型轉(zhuǎn)為瓶狀型,高溫(500℃)煅燒導致孔結(jié)構(gòu)塌陷,比表面積大幅下降。隨著GO含量的增加, XRD尖晶石特征峰強度減弱,氧化石墨烯/錳鐵尖晶石催化劑表面仍存在一些GO表面的特征基
3、團,XPS結(jié)果證實了原位合成。 不同催化劑在[DBP]0=0.5mg·L-1,[O3]input=0.41mg·min-1,[cata.]=0.01 g·L-1,Initial pH7,T=20℃條件下DBP去除率順序為:5-rGO-MFO-200>5-rGO-MFO-300>5-GO-MFO>5-rGO-MFO-500>10-GO-MFO>2-GO-MFO>MFO-500in air>MFO。光照對催化效果的影響可以忽略。C
4、l-,Br-,F(xiàn)-,SO-4對催化臭氧去除DBP產(chǎn)生抑制作用,但3HCO?促進了DBP的去除。所有催化劑有磁性且結(jié)構(gòu)穩(wěn)定可以在水溶液中降解DBP反復使用多次。溶出金屬離子濃度低,均相催化不是DBP去除的主要原因,5-rGO-MFO-200不適合類芬頓及催化過硫酸鹽(PMS)體系;5-rGO-MFO-200具有一定礦化能力,經(jīng)過計算,最優(yōu)條件下降解的DBP約80%轉(zhuǎn)變?yōu)镃O2;催化劑表面羥基是催化臭氧降解DBP反應的重要因素,表面羥基濃度
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