分子篩及金屬氧化物催化甲醇的縮合及氧化合成甲縮醛的研究.pdf

1、本文主要采用分子篩及金屬氧化物催化甲醇的縮合及氧化合成甲縮醛。采用HZSM-5分子篩及其HZSM-5負載金屬氧化物對醇醛縮合反應進行了研究。應用SEM、XRD、FT-IR、NH3-TPD等測試技術(shù)對分子篩及其金屬負載材料進行了表征，確定了所處理分子篩的表面性質(zhì)及組成。選用分子篩HZSM-5及其負載材料作為催化劑催化醇醛縮合反應合成甲縮醛，結(jié)果表明，HZSM-5及其負載物均具有較高的活性，探討了催化劑表面酸性對反應的影響，并且對反應進行了

2、優(yōu)化，考察了反應時間、溫度、催化劑用量、反應物配比對反應的影響。確定了最佳工藝條件:反應溫度為120℃，時間12h，催化劑用量0.2g，甲醇和三聚甲醛的摩爾比7∶1。在此優(yōu)化條件下，三聚甲醛的轉(zhuǎn)化率94.8％，甲縮醛選擇性92.6％，甲縮醛的產(chǎn)率88.1％。同時，對HZSM-5負載金屬氧化物，如負載CuO、ZnO、Fe2O3、Al2O3、CaO、MgO等進行了催化性能的考察，反應轉(zhuǎn)化率、選擇性與未負載的HZSM-5相差不大。
　　

3、另外，采用浸漬法制備了雙功能催化劑SO42/V2O5-ZrO2，應用XRD、SEM、TEM、FT-IR、XPS和N2吸附-脫附技術(shù)對所制備的催化劑進行了表征，確定了材料的組成與結(jié)構(gòu);用NH3-TPD和H2-TPR研究了雙功能催化劑的表面酸性及氧化還原性能。將所制備的催化劑用于催化甲醇直接氧化合成甲縮醛的反應，顯示了優(yōu)良的催化性能，甲醇的轉(zhuǎn)化率為29.2％，甲縮醛的選擇性為96.0％。經(jīng)表面分析可知，該催化劑的活性主要歸因于表面上存在的V