功能化二維氮化碳與石墨烯復合光催化劑分解水制氫研究.pdf

1、自1970s以來，光催化技術由于能夠利用太陽光轉化為化學能，降解污染物，分解水制氫、產(chǎn)氧等用途，從而成為解決能源和環(huán)境問題的有效途徑之一。新型可見光催化材料氮化碳g-C3N4(GCN)，具有獨特的二維結構、優(yōu)良的化學穩(wěn)定性和可調的電子結構。單個塊體GCN量子效率低，光生電子(e-)和空穴(h+)復合率高，影響其光催化活性。本文針對GCN存在的不足，利用酸水處理和濃酸熱-析出處理的方法，提高其比表面積，增加活性位點，并選擇二維氧化石墨烯與

2、功能化的GCN通過自組裝的方式復合形成GCN基催化劑，在此基礎上將氧化石墨烯(GO)還原為還原氧化石墨烯(rGO)，從而降低它們光生載流子的復合效率，提高光催化活性。主要研究內(nèi)容如下:
　　1、GCN的功能化處理
　　(1)采用HNO3與H2SO4酸處理和水熱處理的方法，制備出多孔質子化GCN(pGCN)。與GCN相比，pGCN比表面積增加（為82.76m2g-1），表面活性位點增加，能帶隙為2.91eV，對可見光有良好響應

3、，質子化后的GCN表面對光生載流子的傳遞有利。此外，pGCN的光催化活性明顯高于GCN。
　　(2)采用濃H2SO4冷凝回流恒溫熱處理的方法，制備出GCN/H2SO4溶液，進而利用水溶液得到析出GCN(PCN)，通過各種表征分析手段對樣品的結構、組成、形貌和光學性質等進行了表征。GCN經(jīng)過溶解以及重新析出后，與GCN相比，其厚度更薄，并引入了S元素和質子，使表面活性位點增加，大大提高了光致e-的分離效率，使光催化活性增大。

4、　　2、GCN-rGO復合光催化劑的制備，可以降低光生載流子的復合效率
　　(1)采用靜電自組裝和微波輔助還原的方法，制備出pGCN-rGO復合光催化劑。處理后帶正電荷的pGCN有利于與帶負電荷的GO的相互作用吸引，從而更緊密的結合在一起。從光學性質可以看出，pGCN-rGO的可見光吸收明顯增強，PL強度顯著降低，表明更好的光吸收和更低的電荷復合速率。此外，pGCN-5wt％rGO復合催化劑在可見光下表現(xiàn)出更優(yōu)異的光催化降解活性，

5、在可見光照80分鐘后呈現(xiàn)99.4％的降解效率，并且呈現(xiàn)出極好的光催化還原能力，達到557μmolg-1h-1的產(chǎn)氫速率。
　　(2)首次采用析出自組裝制備出PCN-GO復合光催化劑，隨后再利用光還原法制備出性能穩(wěn)定的PCN-rGO復合光催化劑。由于其特殊的析出和自組裝功能，使兩者更好的復合在一起，促進光生載流子的分離。同時還原石墨烯可以增強材料的電子轉移速率和可見光利用率，增強產(chǎn)氫效率，其中樣品PCN-2wt％rGO最高達到715