胺功能化介孔分子篩的煙氣CO2吸附研究.pdf

1、CO2是重要的溫室氣體，大量排放CO2引起的溫室效應對全球氣候造成了諸多不利影響。以煤炭為燃料的電廠是CO2的重要排放源之一。研究CO2分離與回收技術，實現(xiàn)燃煤電廠煙氣中CO2脫除，對于緩解全球氣候變化具有重要意義。吸附操作是一種燃燒后CO2的捕獲技術，具有廣闊的應用前景，其中胺功能化介孔分子篩吸附技術已成為當今學術界研究的熱點。本文采用有機胺對介孔材料進行表面功能化修飾，制備CO2吸附劑，通過固定床吸附柱對吸附劑的CO2吸附性能進行研

2、究。
　　1.選擇具有閉合型孔道結構的MCM-41、SBA-15及開放型孔道結構的CMK-3等介孔材料作為載體，研究了五乙烯六胺(PEHA)修飾MCM-41、SBA-15和CMK-3的CO2吸附性能。研究表明，以CMK-3為載體制得的吸附劑對CO2吸附量最低，以具有閉合型圓柱孔道且孔徑較大的SBA-15為載體制得的吸附劑具有相對較高的CO2吸附性能。系統(tǒng)研究了PEHA修飾SBA-15的CO2吸附性能，研究表明，胺功能化SBA-15

3、吸附劑保持了原有結構，比表面積和孔體積隨胺負載量的增加而減小。隨溫度升高，吸附劑的CO2吸附量先升高再下降，80℃左右為最優(yōu)操作溫度;隨PEHA負載量增加，單位質量吸附劑的CO2吸附量升高，而以單位質量PEHA計算的CO2吸附量呈下降趨勢;CO2實測吸附量隨床層高度增加而減小，而CO2穿透吸附量隨高度的增加顯示出先升高再下降的趨勢。結合吸附過程中CO2在床層中的濃度分布情況，分析了CO2的實測吸附量和穿透吸附量隨床層高度的變化原因;循環(huán)

4、實驗中吸附劑的吸附-脫附再生性能穩(wěn)定。
　　2.研究了PEHA功能化SBA-15吸附劑的結構及物性表征并深入探討吸附機理。通過對胺負載情況的分析，建立了一種吸附模型，該模型同時描述了有機胺在介孔分子篩的孔道內部和吸附劑顆粒表面上的分布情況，解釋了胺負載量及操作溫度與吸附劑的CO2吸附性能之間的影響變化關系。
　　3.研究了PEHA、四乙烯五胺(TEPA)、三乙烯四胺(TETA)、聚乙烯亞胺(PEI)和三乙醇胺(TEA)等多種

5、有機胺功能化SBA-15的CO2吸附性能，發(fā)現(xiàn)負載TEA的吸附劑在干氣條件下幾乎不吸附CO2;負載TETA的吸附劑具有最高的CO2吸附量，但吸附-脫附再生性能不穩(wěn)定;負載PEHA、TEPA和PEI三種胺的吸附劑具有良好的CO2吸附性能，且吸附-脫附再生性能穩(wěn)定。綜合比較后，負載TEPA的SBA-15吸附劑性能最優(yōu)，即同時具有較高的實測吸附量和穿透吸附量以及穩(wěn)定的再生性能。
　　4.設計串聯(lián)固定床吸附體系，對一體化雙吸附流程分步脫除

6、模擬煙氣中SO2和CO2的新方法進行了工藝嘗試及性能探索。首先以SO2和N2的混合氣作為模擬煙氣，研究了TEA功能化SBA-15吸附劑對SO2的吸附性能，表明溫度升高，SO2的吸附性能降低;增加吸附劑的床層高度，SO2的吸附性能隨之提升，當床層高度大于16 mm，吸附劑對SO2的穿透吸附量幾乎保持不變;TEA負載SBA-15吸附劑的再生性能穩(wěn)定。然后以CO2、SO2和N2的混合氣作為模擬煙氣，以TEA功能化SBA-15為SO2吸附劑，以