新型KDP晶體生長方式流動(dòng)與傳質(zhì)特性數(shù)值模擬及實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、磷酸二氫鉀（KDP）晶體具有非常優(yōu)良的非線性光學(xué)特性，是目前唯一可用于慣性約束核聚變的激光點(diǎn)火材料，快速地生長出高質(zhì)量的KDP晶體具有重要的實(shí)際價(jià)值。該晶體生長是在水溶液中進(jìn)行，溶液的流動(dòng)對晶體的生長具有重要影響。對流一方面能顯著地促進(jìn)生長所需的物質(zhì)輸運(yùn)，提高晶體的生長速度；另一方面對流可能會(huì)引起晶體表面形貌失穩(wěn)，導(dǎo)致包裹物缺陷的產(chǎn)生，降低晶體生長質(zhì)量。
　　晶體表面形貌失穩(wěn)是包裹物形成的重要原因，晶面形貌穩(wěn)定與否取決于晶/液界面

2、上的對流傳質(zhì)特征。晶體附近溶液流動(dòng)和晶面濃度（或過飽和度）分布是相界面對流傳質(zhì)情況的直接反映。但是，由于復(fù)雜的幾何結(jié)構(gòu)以及晶體的高速運(yùn)動(dòng)，實(shí)時(shí)獲得生長過程中的溶液流動(dòng)和過飽和度分布情況，目前的實(shí)驗(yàn)手段幾乎不能實(shí)現(xiàn)。因此，數(shù)值模擬是研究溶液法晶體生長流動(dòng)與傳質(zhì)的一種必要手段。
　　基于以上背景，本文從工程熱物理學(xué)科角度出發(fā)，利用數(shù)值模擬手段分析和討論了特定運(yùn)動(dòng)方式下KDP晶體生長晶/液相界面的對流傳質(zhì)特征。針對傳統(tǒng)轉(zhuǎn)晶法存在的不足，

3、設(shè)計(jì)和提出了兩種新型的晶體運(yùn)動(dòng)方式，以求在利用對流提高晶體生長速度的同時(shí)，提高晶體的生長質(zhì)量。采用數(shù)值模擬和實(shí)驗(yàn)研究相結(jié)合的方式，證明了所提出的新型晶體生長方式更有利于晶面形貌保持穩(wěn)定和提高晶體生長質(zhì)量。具體的研究內(nèi)容如下：
　?。?）實(shí)時(shí)模擬了轉(zhuǎn)晶法KDP晶體生長過程中，晶面過飽和度分布和變化情況。結(jié)果表明：隨著晶體的加、減速轉(zhuǎn)動(dòng)，晶面過飽和度大小和分布規(guī)律隨之變化，單位周期內(nèi)晶面過飽和度有較大波動(dòng)。轉(zhuǎn)晶法中，晶面過飽和度分布較

4、不均勻；隨著晶體尺寸的增長，晶面過飽和度場不穩(wěn)定，單位周期內(nèi)晶面過飽和度波動(dòng)加劇；此種過飽和度分布和變化特征不利于晶面形貌保持穩(wěn)定，易導(dǎo)致生長缺陷的產(chǎn)生。
　?。?）在分析總結(jié)導(dǎo)致晶體質(zhì)量下降的水動(dòng)力學(xué)原因基礎(chǔ)上，根據(jù)對流對晶面形貌穩(wěn)定性影響機(jī)理，提出了晶體作三維運(yùn)動(dòng)的溶液晶體生長方法。模擬了該方法KDP晶體生長過程中，晶面附近的流動(dòng)和物質(zhì)輸運(yùn)情況。同時(shí)，開展了三維運(yùn)動(dòng)法和轉(zhuǎn)晶法KDP晶體生長對比實(shí)驗(yàn)。模擬結(jié)果表明，運(yùn)動(dòng)速度的增加

5、在提高晶面過飽和度大小的同時(shí)，提高了其分布均勻性，同時(shí)有助于晶體生長速度和生長質(zhì)量；運(yùn)動(dòng)距離對晶面過飽和度場影響較小；體過飽和度的提高能顯著提高晶面過飽和度大小，但會(huì)損壞其分布均勻性。三維運(yùn)動(dòng)法中，晶面附近大部分區(qū)域溶液流動(dòng)方向能周期性交替反轉(zhuǎn)；自然對流作用僅在較低運(yùn)動(dòng)速度時(shí)較為顯著；物質(zhì)輸運(yùn)和表面反應(yīng)都對晶體的生長有限制作用。與轉(zhuǎn)晶法相比，三維運(yùn)動(dòng)法晶面過飽和度分布更為均勻，晶面形貌更為穩(wěn)定。實(shí)驗(yàn)結(jié)果確認(rèn)，三維運(yùn)動(dòng)法生長出的晶體質(zhì)量優(yōu)

6、于轉(zhuǎn)晶法。
　?。?）在證明了三維運(yùn)動(dòng)法優(yōu)勢前提下，結(jié)合KDP晶體應(yīng)用實(shí)際，即：需要尺寸達(dá)20cm-50cm的晶體，對工業(yè)級尺寸的KDP生長過程進(jìn)行了三維、時(shí)相關(guān)、湍流模擬，以驗(yàn)證三維運(yùn)動(dòng)法是否適用于KDP晶體的實(shí)際生產(chǎn)。比較討論了工業(yè)級KDP晶體生長時(shí)，溶液流動(dòng)和晶面過飽和度分布特征；分析了湍流對生長界面?zhèn)髻|(zhì)特性的影響；考察了晶面過飽和度場隨晶體長大過程的變化。對比了大、小尺寸晶體生長時(shí)，相關(guān)考察參數(shù)的差異。結(jié)果表明：雖然晶體尺

7、寸大幅增加，但工業(yè)級KDP晶體生長過程中，晶面附近總體的流動(dòng)特征與小尺寸晶體生長時(shí)類似。此時(shí)，僅尾流錐面中心附近的流動(dòng)特征發(fā)生了變化，使得錐面中心的過飽和度明顯降低。湍流極大地促進(jìn)了晶/液界面上的物質(zhì)輸運(yùn)，Damkohler數(shù)顯著提高。晶體尺寸的增加會(huì)擴(kuò)大晶面邊緣和中心的過飽和度差異，但能降低晶面過飽和度梯度。與小尺寸晶體生長相比，工業(yè)級KDP晶體生長時(shí)，相關(guān)的考察參數(shù)更為優(yōu)異。這些分析結(jié)果表明，三維運(yùn)動(dòng)法在KDP晶體工業(yè)生長中優(yōu)勢將更

8、為突出。
　　(4)針對三維運(yùn)動(dòng)法中晶體固定在擎晶桿上可能會(huì)導(dǎo)致應(yīng)力集中的問題，提出了帶頂板或托盤的二維運(yùn)動(dòng)生長方法。針對該方法生長工業(yè)級KDP晶體過程，進(jìn)行了數(shù)值模擬。在模擬結(jié)果指導(dǎo)下，開展了KDP晶體生長實(shí)驗(yàn)。模擬結(jié)果表明：運(yùn)動(dòng)速度對晶面過飽和度場影響最為顯著，運(yùn)動(dòng)速度的增加同時(shí)有助于晶體生長速度和生長質(zhì)量的提高。延長運(yùn)動(dòng)距離對晶面平均過飽和度和均方差影響較小，但會(huì)提高晶面的過飽和度梯度。隨著晶體的長大，晶面過飽和度梯度顯著下

9、降。采用擺放方式（b），能進(jìn)一步改進(jìn)晶/液界面的對流傳質(zhì)特性，提高晶面形貌穩(wěn)定性。相比于轉(zhuǎn)晶法，二維運(yùn)動(dòng)法單位周期內(nèi)晶面過飽和度波動(dòng)較?。诲F頂附近自然對流作用較弱；晶面附近溶液流動(dòng)能夠交替反向；這些特征更有助于晶面形貌保持穩(wěn)定，提高晶體生長質(zhì)量。晶體生長實(shí)驗(yàn)表明：隨著運(yùn)動(dòng)速度的增加，晶體的生長速度和生長質(zhì)量都有提高；晶體擺放由方式（a）改變?yōu)榉绞剑╞）后，生長質(zhì)量有進(jìn)一步提高；相同生長條件下，二維運(yùn)動(dòng)法生長出的晶體，質(zhì)量上優(yōu)于轉(zhuǎn)晶法生長