載體修飾對Au-CeO2晶面效應影響及催化性能.pdf

1、CeO2作為一種重要的稀土材料而備受關注，它的特性包括氧遷移能力及Ce3+/Ce4+間的相互轉化等。因此，氧化鈰應用在許多催化的領域。例如作為三效催化劑(TWC)的活性組分、用于水煤氣轉換反應等。
　　氧化鈰的粒子大小、形貌和晶面特征對其催化活性具有較大的影響。以氧化鈰為載體的活潑金屬催化劑性能受載體形貌和結構影響而表現(xiàn)出不同的催化性能。近些年來，本課題組對氧化鈰形貌、晶面與金催化劑的構效關系做了一些研究，本文以Au/CeO2催化

2、劑為例，重點考察了金屬摻入對氧化鈰晶面結構和其性能的影響;考察了載體修飾對金-鈰相互作用的影響;以一氧化碳催化氧化和光催化降解亞甲基藍作為模型反應，揭示載體對金結構、化合態(tài)、穩(wěn)定性和催化活性的作用機制。得到了一些有意義的結果，如下:
　　1.在成功制備氧化鈰納米短棒和納米四角片的基礎上，將少量元素Zr引入到氧化鈰晶相結構中，采用XRD，HRTEM，TEM，TPR，固體UV-Vis等表征技術對其結構、氧化還原性能等進行了系統(tǒng)的研究，

3、結果表明:(1)在一氧化碳催化氧化反應中，與擇優(yōu)晶面為{110}的CeO2納米四角片相比，以{111}為擇優(yōu)晶面的氧化鈰CeO2納米短棒表現(xiàn)了較高的催化活性。氧化鈰納米短棒負載的金催化劑在一氧化碳氧化反應中的活性明顯高于氧化鈰納米四角片負載的金催化劑，體現(xiàn)了載體晶面對金催化劑活性的影響。(2)少量Zr引入到氧化鈰納米短棒結構時，發(fā)現(xiàn)Zr的引入沒有改變氧化鈰納米短棒的形貌，但是擇優(yōu)晶面發(fā)生變化，增加了{110}晶面;由于Zr的引入使氧化鈰

4、結構缺陷增加，因此氧化還原能力增強。(3)在一氧化碳氧化反應中，以Zr修飾的氧化鈰為載體負載金催化劑具有更高的催化活性，室溫下，一氧化碳轉化率達到90％。
　　2.制備了一系列Ce1-xPrxO2和Au/Ce1-xPrxO2-450納米材料，考察了材料形貌和晶面特征對太陽光下光催化降解亞甲基藍反應性能的影響，發(fā)現(xiàn):(1)光催化活性與Pr的含量相關，Ce0.7Pr0.3O2納米四角片降解亞甲基藍的活性最高，太陽光下反應4小時后，甲基