電催化電極材料制備及應用于污水處理的研究.pdf

1、作為綠色工藝的電化學廢水處理技術在有機廢水的處理方面具有獨特的優(yōu)勢，因而近年來備受國內外研究者的青睞。在電化學反應體系中，電極處于“心臟”地位，是實現(xiàn)電化學反應及提高電流效率，降低能耗的關鍵因素，因此，尋找和研制催化活性高的電極材料，具有很強的實際意義。 PbO2/Ti和氣體擴散電極以其優(yōu)異的電化學性能，在污水處理、電分析等領域的應用和研究日益廣泛。本文中主要開展了新型Fe摻雜PbO2/Ti陽極(Fe—PbO2/Ti)和3種氣

2、體擴散電極的制備及其應用于污水處理的實驗研究。 采用電沉積法制備了Fe—PbO2/Ti電極，并采用SEM、XRD、XPS對電極進行表征。以對硝基苯酚(p-NP)、十二烷基苯磺酸鈉為去除目標，研究了Fe—PbO2/Ti陽極電催化氧化難生化有機污染物的特性。結果表明，該電極對p-NP的降解效果＞十二烷基苯磺酸鈉。同時，考察了電流密度、有機物初始濃度、pH值對有機物去除率和降解動力學的影響，并建立了相關的電催化反應動力學模型，結果表

3、明，有機物的去除符合表觀一級反應動力學。 采用循環(huán)伏安法、交流阻抗法、并結合高效液相色譜和氣相色譜/質譜等分析手段對p-NP的降解機理、歷程作了深入研究。結果表明，羥基自由基對有機污染物的降解起著重要作用，有機物的電催化反應屬于電化學燃燒過程；p-NP的降解反應可能同時涉及擴散和吸附兩種過程：p-NP在高于Fe—PbO2/Ti電極析氧電位下，電催化氧化降解途徑是直接氧化與間接氧化的共同作用；改性后的新型Fe—PbO2/Ti陽極

4、的抗污染能力較強，對p-NP的降解顯示了良好的電催化活性和穩(wěn)定性，p-NP電催化氧化反應速率常數(shù)比未摻雜PbO2/Ti電極增加24％。 以Fe—PbO2/Ti為陽極，活性炭氣體擴散電極為陰極，構建了新型電催化反應體系，研究了陰陽兩極聯(lián)合降解p-NP的效果，考察了電流密度、初始濃度、pH值、曝氣量對p-NP去除率的影響。結果表明，在陽極電流密度24mA/cm2、曝氣量20mE/s的條件下，處理濃度為100mg/L的p-NP廢水，

5、電解55min后去除率達100％，且雙極氧化的槽電壓可降低0.5V。該體系能耗低、效率高，對pH的適用范圍廣，有良好的環(huán)保應用前景。 以自制的多壁碳納米管(MWNT)氣體擴散電極為陰極，石墨為陽極，構成電化學體系現(xiàn)場產生H2O2。采用星點設計—效應曲面優(yōu)化法建立了各參數(shù)對于H2O2產生量的擬合模型。結果表明：MWNT氣體擴散電極對催化氧還原產生H2O2的能力較強，在電流密度10mA/cm2、曝氣量1.3L/min，60minH

6、2O2產生量為707mg/L，是活性碳氣體擴散電極H2O2產生量的2.2倍。實驗還提出了一種以MWNT氣體擴散電極為陰極，F(xiàn)e板和Fe-PbO2/Ti電極為雙陽極的新型電催化-電Fenton復合電化學污水處理體系，該體系具有很高的處理效率和較大的應用價值。 實驗構建了兩種直接空氣陰極單室生物燃料電池(ACMFC)進行同步廢水處理和生物發(fā)電。ACMFC2具有內阻小、輸出功率高，充放電性能及穩(wěn)定性好等優(yōu)點，其內阻為3.89Ω，最

7、大輸出功率密度774.8mW/m2。放電曲線、循環(huán)伏安測試表明，ACMFC2首次放電比容量和比能量分別為308mAh/gCOD和149mWh/gCOD。ACMFC2內阻組成分析表明，歐姆內阻為0.95Ω，非歐姆內阻在活化極化區(qū)和歐姆極化區(qū)占總內阻的比例分別為92.6％和75.58％。另外實驗還以KMnO4為陰極電子受體，構建了一種雙室生物燃料電池，考察了KMnO4濃度、pH值對MFC發(fā)電性能的影響。結果表明，KMnO4濃度為．500 m