介孔MCM-48分子篩及膜的制備與改性研究.pdf

1、以甲醇和二氧化碳直接生成碳酸二甲酯的合成路線符合原子經濟性和綠色化學理念，該路線能充分利用二氧化碳同時又解決了甲醇產能過剩問題。由于反應的熱力學限制，高效催化劑的制備及工藝改進、打破化學平衡限制成為研究的熱點。MCM-48介孔分子篩因具有三維立方網狀結構和良好的分子擴散性能在催化領域有獨特的優(yōu)勢，但其本身缺乏活性中心。本文將制成分子篩膜，發(fā)揮膜的選擇分離性能，并擔載催化該反應的活性組分，制成催化分離膜，借此打破化學平衡限制，實現催化分離

2、一體化。
　　采用水熱合成法，本文在低模板劑、含氟體系下成功制備MCM-48分子篩，探究了模板劑用量、添加乙醇助劑、晶化溫度和時間、變溫晶化對合成MCM-48分子篩的影響，通過XRD、SEM等方法對樣品進行表征，結果表明：在CTAB/Si=0.09，423K晶化12h合成出結晶度較好的分子篩，在低溫條件下100℃晶化13h得到的分子篩顆粒尺寸較小。
　　在大孔α-Al2O3載體上，通過原位水熱法和二次生長法制備MCM-48分

3、子篩膜，探究了載體表面處理、涂晶方式、晶化溫度、變溫晶化對合成膜的影響，并通過XRD、SEM、FT-IR、單組分氣體滲透測試對膜進行表征。結果表明：采用175℃1wt%+80℃0.4wt%涂晶方式、120℃2h+150℃12h變溫晶化下一次就能合成出致密的介孔膜；用EtOH/HCL（[H+]=1mol/L）脫除模板劑對膜的破壞較小，萃取后氮氣和氫氣的氣體滲透可達到10-7的數量級，H2/N2的分離因子在3.5左右。
　　通過對介孔

4、膜進行改性摻雜金屬活性組分，成功制備出催化膜，并通過XRD、SEM、ICP、單組分氣體滲透測試等對膜進行表征。結果表明在n(Cu)/n(Ni):n(Si)=（0.005-0.02）的范圍內都能成功制備出摻雜介孔膜，經活化后氮氣氣體滲透速率在10-8數量級，氫氣氣體滲透速率在10-7數量級；當n(Ni):n(Si)=0.0075時，制備的膜H2/N2的分離因子在3.5左右，當n(Cu):n(Ni):n(Si)=0.0075:0.0075: