基于微分干涉相差成像的金納米顆粒氣液界面組裝研究.pdf

1、研究金納米顆粒在氣液界面組裝,示蹤單個納米粒子在組裝中的動力學行為,對于研究在兩相界面上有序納米陣列的可控組裝是很有意義的。光學顯微成像技術在細胞生物學,生物醫(yī)學,單分子研究等領域中應用廣泛。利用光學顯微鏡,通過研究微觀體系中單個納米粒子及單個分子的運動行為,從而破除總體平均中帶來的個體誤差,對于了解單分子水平上的動力學行為是很有意義的。本論文主要利用微分干涉相差顯微成像技術(DIC)研究金納米顆粒在氣液界面的組裝過程,微分干涉相差顯微

2、成像的主要原理是基于兩束距離很近的偏振光,利用目標物與介質之間的折射率不同而產生光程差,從而兩束光發(fā)生干涉成像,能夠得到明暗相間的立體浮雕樣的三維圖像。這種成像方法焦深較淺,通過調節(jié)顯微鏡的焦面,可以清晰的分辨出溶液中和界面上的顆粒,分析顆粒在氣液界面組裝過程動力學行為,進而研究顆粒在界面上組裝的機理。具體內容如下:
　　 (1)18nm金顆粒在氣液界面的組裝研究
　　 當金溶膠液滴于顯微鏡下觀察,發(fā)現其中的顆粒會在一定

3、的時間,在氣液界面發(fā)生組裝。研究中發(fā)現由于溶劑蒸發(fā)導致的氣液界面上顆粒間的電荷排斥力減弱,從而引起了顆粒之間的自組裝。界面組裝的過程受很多因素的影響,溶劑的揮發(fā)速度,基底的親水性等都會對組裝產生影響。首先,我們對氣液界面組裝現象的發(fā)生條件進行了摸索,然后對示蹤到的氣液界面的組裝過程進行分析,計算并統(tǒng)計界面上單個顆粒的擴散系數,發(fā)現了氣液界面上顆粒的運動規(guī)律,又通過示蹤到的顆粒與團簇間的相互作用,分析得出顆粒氣液界面的組裝機理。氣液界面上

4、顆粒的組裝是由于溶劑的揮發(fā)引起的溶液中的離子強度改變,從而屏蔽了顆粒表面的部分電荷,減弱了顆粒之間的排斥力,顆粒與顆粒之間,顆粒與團簇之間,團簇與團簇之間在界面上互相碰撞而發(fā)生的組裝現象。
　　 (2)氣液界面組裝過程中早期顆粒是否為單個粒子的確認
　　 在研究氣液界面組裝現象過程中,為確認早期出現在界面上的球形的、大小近似均勻的顆粒是否為單個的18nm金顆粒,這章就這個問題進行了探討研究,對修飾后的18nm金顆粒樣品及

5、不同尺寸的金顆粒進行了示蹤成像研究,首先為確保18nm金顆粒樣品具有很好的單分散性,對金顆粒進行修飾,以示蹤溶液中的單個18nm金顆粒,結果發(fā)現在仍然無法確定的觀察到單個的18nm金顆粒。然后我們考慮利用DIC顯微成像和暗場(DF)顯微成像對照,用DF觀察氣液界面的組裝過程,證明了界面上的早期顆粒不是單個的18nm金顆粒,接著將不同粒徑的顆粒吸附于硅烷化修飾的玻片上,進行成像研究,發(fā)現50nm以上的金顆粒都可以清晰的成像,而28 nm的

6、金顆粒在暗場下可以看到很高密度的粒子,而DIC中幾乎看不到顆粒,通過這些試驗設計,證明了氣液界面組裝過程中早期的顆粒是單個金顆粒的團聚物,而不是單個的18 nm金顆粒。
　　 (3)不同條件下18 nm金顆粒氣液界面的組裝
　　 氣液界面的自組裝過程為溶劑的蒸發(fā)誘導引起的界面上顆粒之間電荷排斥力的減弱,從而顆粒與顆粒之間發(fā)生碰撞之后組裝成較大的團簇,通過對這一過程的具體分析,我們發(fā)現其中對于組裝過程有三個至關重要的影響因

7、素,即顆粒從溶液中到界面的上浮速度(主要由溶劑的蒸發(fā)速度決定),氣液界面上顆粒的密度(由液滴中金顆粒的濃度決定),及顆粒的表面電荷,三個因素之間相互影響。溶劑的蒸發(fā)速度不僅影響溶劑揮發(fā)的進程及顆粒的上浮速度,而且還影響了溶液中離子強度的變化,溶液中離子強度的變化又引起了顆粒表面電荷的變化,界面上顆粒的密度越大,就增加了顆粒之間碰撞機會,從而影響組裝結果。本章的主要工作:①濃度對組裝結果的影響,示蹤濃縮的樣品在氣液界面的組裝過程；②加速溶