大氣中臭氧損耗和燃燒過程中污染物間反應機理研究.pdf

1、用現(xiàn)有的量子化學理論和方法,精確地研究了大氣中存在的自由基,活性原子和小分子與臭氧間的反應機理;同時進行反應速率常數(shù)的理論計算,與實驗結果對照;對于無實驗結果的,進行了理論預測.在研究大氣中臭氧與活性小分子及自由基反應機理部分,我們研究了F,Cl,CHX(X=H,F,Cl,Br),CH2CHX(X=H,F,CL),NH,OH,CH<,3>,NH<2>,C<,2>H<,3>等十七種活性原子或分子及自由基與臭氧間的反應機理,計算了22條反應

2、通道,找到了27個反應中間體和36個反應過渡態(tài),通過對這些反應的理論研究,力求尋找出大氣中哪些物質是損耗平流層中臭氧的主要成分,以便為實驗保護臭氧的損耗提供理論依據(jù).對我們所研究的大氣中與臭氧間的相關化學反應均為小分子反應,還采用了最近發(fā)展起來的Gaussian-3(G3)方法進行研究,G3方法是目前理論研究最為精確的方法.通過我們的研究結果發(fā)現(xiàn),大氣中有還原性的活性小分子和自由基對臭氧都有損耗作用,而且其反應都是放熱反應過程.該文中我