氧功能化碳復(fù)合的鉑及其合金催化劑的構(gòu)筑及其在甲醇燃料電池中的電催化性能研究.pdf

1、近年來(lái)，隨著經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展，化石能源的使用日益增長(zhǎng)。雖然改善了我們的生活質(zhì)量，但是同時(shí)也帶來(lái)了嚴(yán)重的環(huán)境污染。目前，我國(guó)出現(xiàn)大面積的霧霾天氣，給公民的身體健康帶來(lái)了嚴(yán)重的威脅。因此，開(kāi)發(fā)一種綠色環(huán)保的能源迫在眉睫。直接甲醇燃料電池(DMFC)作為一種新型能源利用方式，反應(yīng)過(guò)程中不排放污染物，是理想的化石能源的替代品。雖然鉑是目前DMFC的首選催化劑材料，但是它的催化性能低、持續(xù)性不長(zhǎng)久以及價(jià)格高，嚴(yán)重阻礙了燃料電池的商業(yè)化。針對(duì)上面的問(wèn)

2、題，我們提出了一步法合成氧功能化碳復(fù)合的鉑及其合金催化劑催化甲醇氧化以及氧還原，具體內(nèi)容如下:
　　1.在溶劑熱條件下，通過(guò)氯化甲烷和丙三醇兩相界面，成功合成了氧功能化的鉑碳復(fù)合結(jié)構(gòu)Pt@C-O，并且通過(guò)改變氯甲烷的種類(lèi)，合成了三種不同形貌且含氧量不同的Pt@C-O催化劑。乙酰丙酮鉑、苯甲酸和氯仿丙三醇兩相是形成Pt@C-O結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵因素。進(jìn)一步測(cè)試，我們發(fā)現(xiàn)合成的催化劑，同商用Pt/C相比，表面有很多的C-O基團(tuán)和Pt-O基團(tuán)。

3、最后，通過(guò)甲醇氧化電化學(xué)性能的測(cè)試，我們發(fā)現(xiàn)含氧量最高的催化劑Pt@C-O具有最好的電催化穩(wěn)定性以及抗一氧化碳中毒能力。
　　2.在油浴中，二乙二醇二甲醚作為溶劑，150℃回流，用NaBH4還原Pt(acac)2，Co(acac)2以及Ni(acac)2，合成了氧功能化碳復(fù)合PtNi@C-O二元合金以及PtNiCo@C-O三元合金。其中，利用NaCl來(lái)調(diào)控晶粒的尺寸以及溶劑碳化形成核殼結(jié)構(gòu)是很新穎的合成方法。最后，通過(guò)甲醇氧化和氧

4、還原電化學(xué)性能的測(cè)試，我們發(fā)現(xiàn)氧功能化碳復(fù)合的合金比20％wt.商用Pt/C具有更好的電催化性能以及抗一氧化碳中毒能力，并且三元合金的催化效率最高。
　　3.為了進(jìn)一步增加催化劑中功能化碳的含量，在油浴中，我們使用聚乙二醇為溶劑，160℃回流，用NaBH4還原Pt(acac)2，Co(acac)2以及Ni(acac)2，合成了具有更高含量的類(lèi)石墨烯層狀氧功能化碳負(fù)載的PtNi/C-O二元合金以及PtNiCo/C-O三元合金。通過(guò)甲