基于離子速度成像技術的小分子光解動力學研究.pdf

1、本論文的研究工作包括兩部分：(一)N2O+離子A2∑+電子態(tài)轉動光譜和光解動力學研究，(二)HNCO分子210nm處的光解動力學研究。
　　 N2O+離子A2∑+電子態(tài)轉動光譜和光解動力學研究
　　 用一束波長為360.55nm的激光，通過N2O分子的(3+1)REMPI過程制備純凈的母體離子N2O+X2Π3/2，1/2(000)，用另一束波長為280-320nm的激光將制備的母體離子N2O+激發(fā)至預解離態(tài)A2∑+，探測

2、解離碎片NO+離子強度隨解離激光波長的變化，首次獲得了N2O+離子A2∑+電子態(tài)高振動能級的轉動光譜結構。通過對光譜轉動結構的擬合，得到了N2O+離子A2∑+電子態(tài)一系列高振動能級的轉動常數(shù)和自旋分裂常數(shù)。
　　 利用離子速度成像技術，研究N2O+離子A2∑+電子態(tài)光解動力學。得到A2∑+電子態(tài)一系列高振動能級解離產物NO+的速度分布和角分布。實驗結果表明，碎片NO+的角分布呈現(xiàn)各向同性，為明顯的預解離結果；首次觀察到解離碎片N

3、O+的速度分布由三部分組成。結合A2∑+電子態(tài)勢能面信息，我們對N2O+離子A2∑+電子態(tài)的預解離機理進行了探討，認為在碎片NO+分別來源于NO++N(4S)通道的解離，以及NO++N(2D)通道產生的高轉動NO+和低轉動NO+。由于來源于N(2D)解離通道的產物經歷了兩種路徑，導致了碎片NO+的轉動激發(fā)有所不同。
　　 HNCO分子210nm處的光解動力學研究
　　 用一束波長為210nm的激光，將HNCO分子由基態(tài)S

4、0泵浦到激發(fā)態(tài)S1，然后發(fā)生解離，用另一束波長為230nm激光通過共振多光子電離(REMPI)經由CO(B1∑+←←X1∑+)躍遷來探測解離產物，采用速度切片成像技術得到了產物CO(v=O，∫=35和J=30)速度分布圖像，進而得到解離時碎片的總平動能分布及角分布。結果表明：HNCO分子210nm處的光解主要通道是產生NH(a1△)+CO(X1∑+)的通道；碎片CO具有很高的轉動激發(fā)，而NH的轉動激發(fā)很小，約50％可資用能轉化為平動能，