改性PAN纖維鐵配合物的制備及其對(duì)有機(jī)染料降解的催化作用.pdf

1、本文以價(jià)格低廉、性能優(yōu)異的聚丙烯腈(PAN)纖維作為基體，分別使用鹽酸羥胺、水合肼及兩者混合物對(duì)其進(jìn)行改性得到了偕胺肟改性PAN纖維、水合肼改性PAN纖維和混合改性PAN纖維，然后分別將它們作為配體與Fe3+進(jìn)行配位反應(yīng)制備了三類(lèi)改性PAN纖維鐵配合物，并對(duì)其反應(yīng)過(guò)程和配位結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)研究。為考察改性PAN纖維及其鐵配合物的分子結(jié)構(gòu)組成，分別使用SEM、FTIR、DRS、DSC和DMA等方法對(duì)其進(jìn)行了表征。然后選取常用偶氮染料活性紅1

2、95作為主要目標(biāo)污染物，將改性PAN纖維鐵配合物作為非均相Fenton催化劑應(yīng)用于其降解反應(yīng)中，重點(diǎn)考察了配合物分子結(jié)構(gòu)、Fe3+配合量以及光輻射和pH值等因素與配合物催化性能之間的關(guān)系，對(duì)染料的光催化降解反應(yīng)進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)分析，并對(duì)其降解過(guò)程的礦化情況進(jìn)行了監(jiān)測(cè)。此外，為研究該非均相Fenton體系催化染料氧化降解反應(yīng)的作用機(jī)理，考察了改性PAN纖維鐵配合物對(duì)染料的吸附過(guò)程和對(duì)H2O2分解的催化性能。最后，為進(jìn)一步改進(jìn)PAN纖維類(lèi)非均相

3、Fenton體系的催化性能，選擇具有代表性的過(guò)渡金屬離子Cu2+作為助金屬離子，使其與Fe3+和偕胺肟改性PAN纖維進(jìn)行共配位反應(yīng)制備了雙金屬配合物，在使用SEM、FTIR、DRS和XPS等技術(shù)對(duì)其分子結(jié)構(gòu)組成進(jìn)行表征的基礎(chǔ)上，考察了雙金屬配合物對(duì)染料降解反應(yīng)的催化性能。
　　 研究結(jié)果顯示，增加溶液Fe3+初始濃度、提高反應(yīng)溫度、延長(zhǎng)反應(yīng)時(shí)間和提高配體增重率都有利于配合物表面Fe3+配合量的升高，而且使用Lagergren準(zhǔn)二

4、級(jí)動(dòng)力學(xué)方程能夠理想地描述改性PAN纖維對(duì)Fe3+之間配位反應(yīng)的全部過(guò)程。偕胺肟改性PAN纖維與Fe3+能夠形成配位數(shù)為6的配合物，而改性PAN纖維主要通過(guò)偕胺肟或氨基腙基團(tuán)中的氨基和/或羥基與Fe3+進(jìn)行配位反應(yīng)。此外，發(fā)現(xiàn)了改性PAN纖維鐵配合物能夠吸收可見(jiàn)光，這使其有效利用太陽(yáng)光降解有機(jī)污染物成為可能。改性PAN纖維鐵配合物作為非均相Fenton反應(yīng)催化劑均能夠明顯催化活性紅195的降解反應(yīng)，其中Fe3+配位不飽和性較高的混合改性