表面擔載氧化物薄膜和氫的電、磁與催化性質研究.pdf

1、在表面上擔載薄膜或分子可以形成多種不同結構，并表現(xiàn)出豐富的物理化學性質，在自旋電子學、表面修飾與表面改性等領域具有廣泛的應用前景。在本論文中，通過構建模型并采用相應的研究方法，如第一性原理方法、分子動力學方法、反應力場方法，我們研究了表面擔載氧化物薄膜的半金屬行為，氫分子在過渡金屬表面分解的動力學過程，考察了物理性能與結構之間的關聯(lián)特征，并探討了其中物理機制，得到了一些有意義的結果。本論文的主要內容如下：
　　 (1)第一章，介

2、紹了表面擔載薄膜與分子的研究現(xiàn)狀，對其物理性能和應用前景做了一個簡要的描述。
　　 (2)第二章，簡述了密度泛函方法的基本思想以及與本論文的研究工作密切相關的參數的物理意義，介紹了基于密度泛函理論的第一性原理軟件--VASP，并給出了采用密度泛函方法計算的MnO2在拉應力下的電子結構轉變的示例。我們發(fā)現(xiàn)，在一定的拉應力作用下，MnO2將發(fā)生絕緣體-半金屬轉變。其中，鐵磁磁序的形成源于Mn原子之間的交換耦合系數的改變，而自旋向上導

3、帶的形成過程中，雙交換機制發(fā)揮了重要作用。
　　 (3)第三章，研究了TiO2(001)表面擔載不同厚度CrO2納米薄膜的電子結構與磁學性質，明確了基底應力和尺寸效應對CrO2薄膜性質的影響。我們發(fā)現(xiàn)外延的CrO2薄膜中存在著豐富的物理現(xiàn)象，如1至3個原子層厚度的薄膜中出現(xiàn)的絕緣相，3層以上薄膜表面產生的反鐵磁磁序，4層及其更厚薄膜中半金屬性的重建等。借助晶體場理論與海森堡模型，我們給出了這些現(xiàn)象的可能解釋。
　　 (4

4、)第四章，介紹了反應力場的函數形式、參數擬合、數據庫構建以及基于反應力場的分子動力學方法?；诜磻龇椒?，構建了氫氣在干凈的Pd金屬表面的勢能面，研究了氫氣分子在金屬表面的碰撞動力學特征，如分解概率與入射動能之間的非單增關系，分解概率與振動和轉動量子數之間的關系，表面溫度對于分解概率的影響，并分析了其中的動力學機制。
　　 (5)第五章，通過分子動力學方法與REBO反應力場，研究了表面缺陷如點缺陷、臺階對于氫氣在表面的分解概率