g--C3N4基復(fù)合可見光催化劑的調(diào)控合成及制氫性能研究.pdf

1、光催化分解水制備氫氣燃料是解決能源危機(jī)和環(huán)境污染的有效方法之一，但是光生載流子易于復(fù)合，盡管科研人員為開發(fā)高效光催化劑付出了很多努力，光催化劑的制氫效率仍然較低。本文通過制備不同結(jié)構(gòu)的石墨氮化碳(g-C3N4)和負(fù)載不同的助催化劑，考察可見光（λ＞420nm）照射下從三乙醇胺水溶液(10vol％)中產(chǎn)氫的速率，以期改善g-C3N4的光催化性能。全文包含以下三方面研究內(nèi)容:
　　1、Au/g-C3N4納米片光催化劑的制備。首先雙氰胺

2、經(jīng)550℃煅燒制得g-C3N4，然后用濃鹽酸處理，得到質(zhì)子化的g-C3N4-H+Cl-納米片，結(jié)合靜電吸附和化學(xué)還原，得到Au/g-C3N4光催化劑。Au/g-C3N4復(fù)合光催化劑的產(chǎn)氫速率為3.7μmol·h-1。當(dāng)催化反應(yīng)體系中加入熒光素后，Au/g-C3N4復(fù)合光催化劑的產(chǎn)氫速率急劇增加至84.1μmol·h-1，是FL+g-C3N4光催化劑的25倍。我們推測光催化性能的提高主要源于以下兩方面:(1)Au納米粒子的表面等離子共振引

3、起的可見光吸收增強(qiáng)和光生電子-空穴對分離效率的提高;(2)熒光素的敏化作用拓展了g-C3N4的可見光吸收范圍。
　　2、Ni/g-C3N4空心球光催化劑的制備。三聚氰胺和三聚氰酸的混合物經(jīng)550℃煅燒后得到g-C3N4空心球（記為CNHS）。然后采用光還原法將Ni單質(zhì)沉積在CNHS上，得到Ni-CNHS復(fù)合光催化劑。當(dāng)Ni含量為0.47wt％時(shí)，光催化制氫性能達(dá)到最佳，產(chǎn)氫速率為19.1μmol·h-1。我們推測光催化性能的提高可

4、能是由于單質(zhì)Ni提高了電子-空穴對的分離效率，以及空心球殼結(jié)構(gòu)有更多的活性位點(diǎn)等原因所致。催化劑的瞬態(tài)光電流響應(yīng)和光致發(fā)光光譜的實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)了我們的推測。
　　3、Ni@C/g-C3N4量子點(diǎn)光催化劑的制備。首先參考文獻(xiàn)方法制備g-C3N4量子點(diǎn)（記CNQD）:雙氰胺經(jīng)550℃煅燒后，用濃硫酸、二甲基甲酰胺和水依次處理，得到CNQD。在N2氣氛下450℃C煅燒醋酸鎳得到Ni@C（C殼層包裹Ni和Ni3C納米粒子）。然后通過水熱反應(yīng)