多環(huán)芳烴在高鐵酸鉀和CuO-TiO2及其協(xié)同氧化體系中的轉(zhuǎn)化特性研究.pdf

1、近年來(lái)，我國(guó)水源水體中檢出的具有生物毒性、環(huán)境穩(wěn)定性的痕微量有機(jī)污染物越來(lái)越多，保障飲用水安全已成為關(guān)系民生的重大問(wèn)題。論文經(jīng)過(guò)綜合分析現(xiàn)有痕微量有機(jī)污染物去除技術(shù)，擬通過(guò)跟蹤萘、菲、芘和苯并[α]芘四種典型的多環(huán)芳烴在高鐵酸鹽強(qiáng)氧化系統(tǒng)以及CuO/TiO2可見(jiàn)光催化體系的轉(zhuǎn)化過(guò)程，探討多環(huán)芳烴在不同氧化體系中的氧化轉(zhuǎn)化機(jī)理。同時(shí)，作者認(rèn)為利用高鐵酸鹽捕獲電子的特性，可以促進(jìn)CuO/TiO2可見(jiàn)光催化體系電子-空穴對(duì)的分離，由此構(gòu)建高鐵

2、酸鹽和CuO/TiO2光催化氧化協(xié)同氧化體系，促進(jìn)難降解有機(jī)污染物的徹底無(wú)機(jī)化，為微污染水源水的安全氧化處理提供技術(shù)支撐。研究結(jié)果表明：
　?、俨捎么温人徕}為原料制備高鐵酸鉀固體，不需要現(xiàn)場(chǎng)制氯氣，提高了實(shí)驗(yàn)室制備的安全性，并通過(guò)分批添加冷卻飽和氫氧化鉀溶液充分?jǐn)嚢璩闉V除去雜質(zhì)的方法，得到高鐵酸鉀的產(chǎn)率和純度分別為50.16％和96%，均處于中上等水平。
　　②采用溶膠-凝膠法制取了CuO/TiO2光催化劑，負(fù)載CuO的Ti

3、O2光催化劑CuO/TiO2的禁帶寬度為1.51 eV，吸收邊為890nm，實(shí)現(xiàn)了TiO2的可見(jiàn)光改性。
　?、畚⑽廴驹此卸喹h(huán)芳烴在高鐵酸鉀氧化系統(tǒng)的氧化主要在前10~20min發(fā)生，最佳實(shí)驗(yàn)條件下萘、菲、芘、苯并[α]芘的去除率分別為46.9%、97.9%、72.4%和83.0%。GC-MS跟蹤分析反應(yīng)的中間產(chǎn)物，發(fā)現(xiàn)鄰苯二甲酸二丁酯、己二酸酯和9,10-菲醌等是多環(huán)芳烴在高鐵酸鉀氧化系統(tǒng)中產(chǎn)生的主要中間產(chǎn)物，多環(huán)芳烴在高鐵酸

4、鹽氧化體系中并未徹底無(wú)機(jī)化。尤其鄰苯二甲酸二丁酯是被確認(rèn)的環(huán)境激素類物質(zhì)，潛在的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)極大，進(jìn)一步無(wú)機(jī)化轉(zhuǎn)化是顯得尤為重要。
　?、芏喹h(huán)芳烴在CuO/TiO2光催化氧化體系中的氧化轉(zhuǎn)化率隨著時(shí)間的增加不斷增加。萘、菲、芘、苯并[α]芘在30min反應(yīng)后，氧化轉(zhuǎn)化率分別為28.6%、13.6%、11.6%和51.9%。GC-MS跟蹤分析反應(yīng)歷程，發(fā)現(xiàn)鄰苯二甲酸酯、己二酸酯、醌類、醛類和烷烴類物質(zhì)等是多環(huán)芳烴在CuO/TiO2光催化

5、氧化系統(tǒng)中產(chǎn)生的主要中間產(chǎn)物。如果有足夠的反應(yīng)時(shí)間，所有的化合物都會(huì)被完全礦化。
　?、菰趨f(xié)同氧化體系中，高鐵酸鉀的強(qiáng)氧化作用促進(jìn)了H2O2的生成，通過(guò)CuO/TiO2光催化轉(zhuǎn)化提高了系統(tǒng)·OH的生成量，達(dá)到協(xié)同氧化效果。協(xié)同氧化體系對(duì)萘、菲、芘、苯并[α]芘的氧化轉(zhuǎn)化率分別為52.5%、98.3%、81.6%和92.7%，優(yōu)于獨(dú)立系統(tǒng)。相同反應(yīng)時(shí)間，協(xié)同氧化體系中的多環(huán)芳烴水樣中TOC的去除效果均優(yōu)于獨(dú)立系統(tǒng)。GC-MS跟蹤分析