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1、本論文根據(jù)A位元素及B位元素對(duì)具有雙鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的氫電極材料性能的作用,結(jié)合容忍因子公式,設(shè)計(jì)并制備了用于固體氧化物電解池(SOEC)的氫電極材料Sr2FeMoO6-δ(SFM)。將SFM粉體干壓成型并經(jīng)過(guò)燒結(jié)制備了SOEC的氫電極并組裝成電解池LSM‖LSGM‖SFM,測(cè)量電解池的極化阻抗和功率密度,以?xún)?yōu)化造孔劑含量,進(jìn)而調(diào)控氫電極的微觀結(jié)構(gòu),提高電解池的電性能。證明所制備的SFM是一種良好的固體氧化物電解池氫電極材料。利用XRD、SE
2、M、Sloartron電化學(xué)工作站等先進(jìn)的分析、表征與測(cè)試設(shè)備對(duì)所合成的材料及電解池進(jìn)行組分分析、表征和電性能測(cè)試,并對(duì)氫電極結(jié)構(gòu)對(duì)于提高電解池電性能的機(jī)理進(jìn)行了初探。
利用溶膠凝膠檸檬酸燃燒法制備SFM粉體。研究了前軀體溶膠的pH、煅燒氣氛和煅燒溫度對(duì)合成SFM粉體物相結(jié)構(gòu)的影響,由此獲得較優(yōu)的粉體制備條件,配制并調(diào)節(jié)溶膠的pH為2-4,經(jīng)120℃干燥并在600℃下預(yù)燒4h后,在5vol% H2/Ar氣氛中,900~1100
3、℃煅燒8h,合成了具有純相的雙鈣鈦礦型SFM粉體。
將SFM粉體與淀粉(造孔劑)按一定比例混合后經(jīng)過(guò)干壓成型和燒結(jié)得到多孔的SOEC氫電極。當(dāng)?shù)矸厶砑恿繌?增加到30wt%時(shí),氫電極的孔隙率由12%提高至52%;孔隙率的變化對(duì)氫電極SFM的熱膨脹系數(shù)的影響不大,可以與電解質(zhì)LSGM匹配;氫電極的孔隙率增加后氫電極的電導(dǎo)率有微弱的降低。
以淀粉含量為0、20wt%和30wt%的SFM為氫電極材料,La0.9Sr0.1G
4、a0.8Mg0.2O3-δ(LSGM)為電解質(zhì)材料,La0.8Sr0.2MnO3-δ(LSM)為氧電極材料,采用絲網(wǎng)印刷技術(shù)分別制備了電解質(zhì)支撐結(jié)構(gòu)的LSM‖LSGM‖SFM電解池cell1、cell2和cell3,研究了電解池的電化學(xué)性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:cell3的氫電極由于淀粉含量較高,機(jī)械強(qiáng)度不高,在制備過(guò)程中易碎。隨著溫度從700℃升高到850℃,cell1和cell2的極化阻抗均呈現(xiàn)下降趨勢(shì),功率密度呈上升趨勢(shì),cell1的極
5、化阻抗由8.11Ω/cm2降低至1.2Ω/cm2,功率密度由0.024W/cm2提高至0.063 W/cm2。cell2在850℃的極化阻抗為1.14Ω/cm2,功率密度為0.077W/cm2,與cell1相比較,在850℃時(shí)極化阻抗降低了0.06Ω/cm2,功率密度增加了0.014W/cm2。無(wú)論在極化阻抗還是功率密度方面,cell2都比cell1有所提升,這說(shuō)明改善氫電極的孔結(jié)構(gòu)的確可以有效改善SFM‖LSGM‖SFM電解池的電性能
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