15674.葉蠟石加熱條件下co2結(jié)合作用機理的計算機模擬研究

1、分類號UDC學校代碼：10616密級學號：墊1lO煎璺旦成都理工大學碩士學位論文葉蠟石加熱條件下C02結(jié)合作用機理的計算機模擬研究付鈺豪指導教師姓名及職稱汪靈教授申請學位級別碩士專業(yè)名稱材料加工工程論文提交日期2014年05月論文答辯日期2014年06月學位授予單位和日期成都理工大學(年月)答辯委員會主席』蜀查蚓評閱人2014年06月摘要葉蠟石加熱條件下C02結(jié)合作用機理的計算機模擬研究摘要工業(yè)革命以來，人們大量使用化石燃料。在生產(chǎn)生活

2、中，人們向大氣中排放了過多的溫室氣體。這些溫室氣體對全球變暖的影響日益加劇。汪靈等人在研究葉蠟石、絹云母等一系列的層狀粘土礦物加熱過程中在一些溫度下的紅外光譜中發(fā)現(xiàn)有CO：的特征峰出現(xiàn)。葉蠟石作為一種層狀鋁硅酸鹽礦物，其廣泛分布于地球三大巖體(沉積巖、火成巖和變質(zhì)巖)之中。葉蠟石等粘土礦物與C02的結(jié)合作用可以使這類型的礦物作為存儲溫室氣體(C02)的一種可能的介質(zhì)。本論文通過采用經(jīng)典動力學(LAMMPS)和量子化學(DMol3)的方法

3、研究葉蠟石加熱過程中出現(xiàn)的葉蠟石和偏葉蠟石這兩種晶型與C02的結(jié)合機理。通過研究發(fā)現(xiàn)：1偏葉蠟石與C02相互作用的經(jīng)典動力學計算模擬(1)在偏葉蠟石(001)的基面上對C02分子有一定的物理吸附，C02分子與(001)的最近鄰距離保持在25A，且其最近鄰距離對溫度不敏感。(2)層問C02分子數(shù)較少接近氣態(tài)時，直線型的C02分子傾向于垂直于(001)。隨著C02分子數(shù)的增加，直線型的C02分子傾向于平行于(001)。(3)當體系達到平衡后

4、偏葉蠟石(olo)的端面上，在層間處晶格發(fā)生畸變，層間的入121被畸變的原子所封閉，C02分子不大可能進入偏葉蠟石層間。(4)在偏葉蠟石(010)的端面上，表面暴露出來的Al原子對C02分子有較強的吸引力，可能存在化學吸附作用。2葉蠟石和偏葉蠟石與C02結(jié)合作用的DMol3計算模擬(1)葉蠟石和偏葉蠟石表面相鄰的一OH和一Hz0這些基團之問有可能形成氫鍵，一些晶型的特定位置處的一H20上的一個H在構(gòu)形優(yōu)化階段會轉(zhuǎn)移到鄰近的OH的。上，降